Etude théorique de la réaction de fischer-tropsch : l'effet du support

Theoretical study of the Fischer-Tropsch reaction : the effect of the support

• Auteur / Autrice : Wesley Norelus
• Direction : Alexis Markovits
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie théorique
• Date : Soutenance en 2013
• Etablissement(s) : Paris 6

Mots clés

Mots clés contrôlés

Procédé Fischer-Tropsch

Agrégation (chimie)

Activation (chimie)

Résumé

L’objectif de ce travail est d’étudier l’effet des supports dans la catalyse en prenant comme exemple la catalyse Fischer-Tropsch. Nous avons utilisé une surface TiC(100) comme support sur laquelle nous avons adsorbé un agrégat de fer, Fe4. Après adsorption, les atomes de fer ont tendance à rester agrégés et à ne pas se disperser sur la surface. L’adsorption de la molécule de monoxyde de carbone est modifiée par le support : la force de l’interaction entre CO et l’agrégat de fer est en effet plus élevée en présence du support. Dans le cas de l’agrégat supporté, la liaison C-O est plus étirée, ce qui montre une activation de CO. La barrière énergétique pour la dissociation de C-O devrait être moins élevée que pour un agrégat sans support. De plus, cette étude nous a permis de montrer que sur notre système, selon la fonctionnelle utilisée, les résultats peuvent variés mais les tendances restent les mêmes.

The goal of this work is to study the well-known support effect in catalysis taking as an example the Fischer-Tropsch catalysis. We use a TiC(100) surface to support a an iron cluster, Fe4. When iron atoms are adsorbed, they tend to form a plat cluster and not to spread off along the surface. Carbon monoxide adsorption is modified by the support: the interaction strength between CO and the iron cluster is indeed larger in the presence of the support. In the case of supported cluster, C-O bound is more elongated, which shows an activation of CO. Then, the dissociation energy barrier for CO dissociation should be smaller on a supported Fe4 cluster than for free cluster. In addition, this study allows us to show that in our system, depending on the used functional, results can be different but the trends stay the same.