Étude du carbure de titane nano- et micro-structuré : élaboration et comportement en conditions extrêmes d'irradiation aux ions 40Ar+

Study of nano- and micro-structured titanium carbide : elaboration and behaviour under 40Ar+ irradiation at high fluence

• Auteur / Autrice : Mehdi Gherrab
• Direction : Nathalie Millard-Pinard, Stéphane Gavarini, Vincent Garnier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique des matériaux
• Date : Soutenance le 16/12/2013
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : Physique et Astrophysique de Lyon (PHAST)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Physique Nucléaire de Lyon - MATEIS - Matériaux : Ingénierie et Science - UMR 5510 (Rhône) - Institut de Physique Nucléaire de Lyon - Matériaux, ingénierie et sciences
• Jury : Président / Présidente : Pierre-François Brevet
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Isabelle Monnet, Pascal Yvon
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Frédéric Bernard, Marie-France Beaufort

Mots clés

Mots clés contrôlés

Argon

Irradiation

Nanostructures

Carbure de titane

Mots clés libres

Carbure de titane

Irradiation

Argon

Température

Oxydation

Titanium carbide

Irradiation

Argon

Temperature

Oxidation

Résumé

Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre de l'étude et du développement de matériaux céramiques de type carbure pouvant être utilisés dans l'assemblage combustible des réacteurs nucléaires du futur. Depuis l'accident de Fukushima, ces céramiques réfractaires sont envisagées afin d'améliorer la sûreté dans les centrales à eau pressurisée actuelles. Sous forme de revêtements ou de gaines, ces matériaux pourraient en effet permettre de garantir une meilleure résistance de l'assemblage combustible notamment en conditions accidentelles à haute température. Le principal frein à l'utilisation en réacteur de céramiques carbures sous forme frittée est leur faible ténacité qui a conduit à envisager l'utilisation de matériaux composites à matrice céramique. Ces matériaux sont constitués de fibres ou de tubes insérés dans une matrice céramique. Depuis quelques années, des techniques complexes permettant d'envisager la fabrication de gaines étanches aux produits de fission gazeux ont été perfectionnées (Procédés CVI et NITE®, utilisation d'un liner…). Quel que soit le procédé ou la forme finale du matériau envisagé, la mise en oeuvre d'une matrice céramique à nanograins peut présenter un gain en termes de résistance à l'irradiation notamment. Certains matériaux sont à l'étude comme le carbure de titane qui présente l'avantage de présenter une très haute température de fusion et également une conductivité thermique relativement conservée sous irradiation et à haute température. Dans cette étude, nous avons choisi de nous intéresser à l'impact de la taille de grains sur certaines propriétés du matériau TiC. Notre démarche a été de synthétiser trois microstructures différentes par la technique SPS avec trois tailles de grains moyennes. Dans un premier temps, nous avons déterminé les meilleures conditions de dispersion d'une poudre commerciale nanométrique (≈40 nm). Nous avons ensuite défini les conditions optimales de frittage afin d'obtenir les trois microstructures souhaitées

In the context of generation IV reactors, refractory ceramics such as carbides are developed for the fuel cladding. Titanium carbide (TiC) exhibits good mechanical properties such as hardness and wear resistance, a high thermal conductivity even under irradiation and a good stability over a wide range of stoichiometry which is an asset for irradiation resistance. Due to these properties, TiC appears to be an interesting candidate for nuclear applications. Titanium carbide samples were prepared by spark plasma sintering. Three different microstructures were prepared with average grain sizes of about 0.3, 1.3 and 25.0 µm. Each microstructure was irradiated with 500 keV 40Ar+ ions at a high fluence of 3.2X10[exposant]17 at.cm[exposant]-2. Irradiations were carried out at room temperature (RT) or at 1000°C. Post-irradiation annealing was performed on some samples to follow the surface modification. In fact, clusters and nanocracks were observed at depth in the nanometric grains (<100nm) whereas more extended cracks were found in larger grains (>1 µm). Microcracks can induce localized surface blistering after irradiation at RT. The size, shape and density of the blisters were proposed to depend on the crystallographic orientation of each grain. The microstructure with sub-micrometric grains exhibited increased surface roughness after irradiation, with grain removal and grain boundary abrasion but no blistering. In this article, we highlight the role played by gastight grain boundaries and porosity to explain the distinct behavior of microstructures