Datation des hydrocarbures par la méthode Re-Os : étude expérimentale du comportement géochimique du couple Re-Os dans les pétroles durant l’évolution d’un système pétrolier

Dating of hydrocarbons with Re-Os isotopes : Experimental investigation of the behavior of Re-Os in petroleum

• Auteur / Autrice : Fatima Mahdaoui
• Direction : Raymond Michels, Laurie Reisberg
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géosciences
• Date : Soutenance le 09/12/2013
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : RP2E - Ecole Doctorale Sciences et Ingénierie des Ressources, Procédés, Produits, Environnement
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : GéoRessources (Nancy)
• Jury : Président / Présidente : Jacques Pironon
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : David Amouroux
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Thomas Meisel, Alain Prinzhofer

Mots clés

Mots clés contrôlés

Datation radioactive

Géologie pétrolière

Géochimie isotopique

Géochronométrie

Mots clés libres

Re-Os

Radiochronomètre

Pétrole

Asphaltènes

Eaux de bassin

Spéciation

Re-Os

Radiochronometer

Petroleum

Asphaltenes

Basin waters

Speciation

Résumé

Le géochronomètre Re-Os a fait ses preuves dans son application aux huiles et bitumes pétroliers. Cependant, l’application de ce système sur les fluides pétroliers souffre d’un manque de compréhension de la géochimie pétrolière de Re et Os, des mécanismes de remise à zéro du géochronomètre et par conséquent des évènements réellement datés. Plus précisément, l’utilisation du géochronomètre Re-Os nécessite de comprendre la manière dont le comportement du système Re-Os permet de remplir les conditions nécessaire au développement d’une isochrone. Ces conditions sont : 1) l’homogénéisation isotopique des huiles à l’échelle d’un champ pétrolier ; 2) le fractionnement de Re par rapport à Os pour obtenir des échantillons ayant différents rapport Re/Os ; 3) la fermeture du système jusqu’au moment de la datation. Des protocoles expérimentaux ont ainsi été mis au point afin de comprendre le comportement géochimique de Re et Os dans les huiles afin d’évaluer l’utilisation du système Re-Os en tant que géochronomètre dans le cadre d’une application directe sur les pétroles. Le fractionnement de Re et Os a été vérifié dans le cas de la perte d’asphaltènes au cours de l’évolution de l’huile par précipitation séquentielle en laboratoire. Des expériences de contact entre solutions aqueuses de Re et Os et huiles ont été conduites afin d’étudier la possibilité d’un transfert des métaux entre ces deux phases sur une large gamme de concentrations et de températures. Enfin, l’étude de spéciation de Re et Os dans les huiles artificiellement enrichies en Re et Os par spectroscopie d’absorption X (rayonnement synchrotron) a permis de proposer un mécanisme d’incorporation de Re et Os dans les huiles

The Re-Os radiogenic system is well adapted to the dating of oils and bitumen. However the meaning of the obtained age is ambiguous. This is mainly due to gaps in our knowledge of the geochemical behavior and the speciation of Re and Os in oils. Specifically, use of the Re-Os system requires an understanding of how Re-Os behavior can lead to the fulfillment of the conditions necessary for the development of an isochron. These conditions are: 1) the isotopic homogenization of oils at the scale of a petroleum field 2) the fractionation of Re from Os so as to obtain samples with various Re/Os ratios 3) the closure of the system during the period of radiogenic ingrowth of the daughter isotope, that is, from the time of the event of interest to the present day. Experimental investigation of the organic geochemical behavior of Re and Os in oils under various conditions, designed as analogs of the different stages of petroleum generation and evolution, were performed in order to evaluate the use of the Re-Os system as a geochronometer in the context of a direct use on petroleum. The possibility of Re-Os fractionation resulting from asphaltene loss during oil evolution was investigated by sequential asphaltene precipitation in the laboratory. The possibility of metal transfer from formation waters to petroleum was studied by performing contact experiments between oils and aqueous solutions of Re and Os of various concentrations over a wide range of temperatures and for varying periods of time. Finally, the study by X-ray absorption spectroscopy of Re and Os in oils artificially enriched in these elements contributed to the proposal of a mechanism for Re and Os incorporation at the oil-water interface