Collisions réactives dans les gaz d'intérêt énergétique

Reactive collisions in gases of energetic interest

• Auteur / Autrice : Sébastien Niyonzima
• Direction : Ioan Schneider, François Lique
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 16/09/2013
• Etablissement(s) : Le Havre
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale sciences physiques mathématiques et de l'information pour l'ingénieur (Saint-Etienne-du-Rouvray, Seine-Maritime ; ....-2016)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Arnaud Bultel, Yannick Marandet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Djamel Benredjem, Pierre Defrance

Mots clés

Mots clés contrôlés

Effet isotopique

Plasmas (gaz ionisés)

Recombinaison ionique

Mots clés libres

Théorie du Défaut Quantique Multivoies

MQDT

Collision réactive

Excitation vibrationnelle

Désexcitation vibrationnelle

Etat de Rydberg

Recombinaison dissociative

Résumé

Cette thèse consacrée à l'étude de collisions réactives dans les gaz d'intérêt énergétique a porté sur deux aspects. D'une part, la théorie du défaut quantique multi-voies (Multichannel Quantum Defect Theory : MQDT) [Giusti 1980, Nakashima 1987]a été utilisée pour étudier la recombinaison dissociative (RD), l'excitation vibrationnelle (EV) et la désexcitation vibrationnelle (dEV) de l'ion BeH+ et ses isotopomères dans leurs quatre plus bas niveaux vibrationnels initiaux (X1Σ+,v i+ =0,1,2,3). Les données moléculaires récemment calculées par nos collaborateurs [Roos 2009] ont été utilisées pour calculer les sections efficaces et taux de RD, EV et dEV en considérant les états des trois symétries moléculaires de BeH (2Π, 2Σ+ et 2∆ ). La dépendance vibrationnelle et l'effet isotopique sur les taux de processus collisionnels compétitifs ont été mis en évidence (Fig. V. 7). Une comparaison avec les résultats théoriques de Roos et al. 2009 obtenus à l'aide de la méthode des paquets d'ondes (Wave packets : WP) est effectuée. De cette comparaison, il ressort qu'il y a un bon accord entre les deux méthodes aux énergies intermédiaires. Ainsi, ce travail de thèse est en partie une extension de travail précédent de [Ross 2009]. L'approcheMQDT, capable de traiter complètement les capture temporaires d'électrons dans les éttats de Rydberg liés, ainsi que le couplage vibronique entre les voies d'ionisation, permet d'obtenir les premiers résultats (fiables) à basses énergies [Niyonzima 2013]. Ces taux de processus collisionnels sont utiles dans la modélisation du plasma de bord des machines à fusion [Celiberto 2012]. D'autres parts, nous avons fourni une formulation analytique approximative des sections efficaces de RD, EV, et dEV, utile pour la prédiction et l'interprétation des résultats du calcul numérique. Elle nous permet de comprendre les différentes interactions intramoléculaires et la sensibilité des taux de réaction par rapport aux interactions dominantes.

This thesis devoted to the study of reactive collisions in gases of energetic interest concerns two aspects. Firstly, a Multichannel-Quantum-Defect-Theory-type approach [Giusti 1980, Nakashima 1987] is used in the treatment of the dissociative recombination (DR), vibrational excitation (VE), and vibrational de-excitation (VdE) of BeH+ in their four lowest vibrational states (X1Σ+,v i+ =0,1,2,3). The molecular structure data previously computed [Roos 2009] have been employed in the calculations of cross sections and rate coefficients of DR, VE and VdE including three electronic symmetries of BeH (2Π, 2Σ+ et 2∆ ). The vibrational dependence [Niyonzima 2013] and the isotopic effects in these collisional processes are highlighted – Figure (V.7) – in order to be used in the modeling of the edge fusion plasma [Celiberto 2012]. Satisfactory agreement with results computed with the wave packet method [Roos 2009] is reached at intermediate energies [Niyonzima 2013]. Thereby, this part of the thesis work extends the previous study of [Roos 2009]. The MQDT-based approach, able to fully account for the temporary captures of electrons in Rydberg bound states, as well as the vibronic coupling between ionization channels, provides the first results (reliable) at low energies [Niyonzima 2013]. Lastly, an approximate analytical formulation of DR, VE and VdE cross section for the prediction and interpretation of results of numerical calculations has been provided. This formulation is usefull in the understanding of different intramolecular interactions and explains the sensibility of rate coefficients with respect to dominant interactions.