Thèse soutenue

Etude de la Structure et des Propriétés Superficielles et Catalytiques des Systèmes WOx/SiO2 et WOx/Ir/SiO2

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Auteur / Autrice : Jeanne Chauvin
Direction : Marwan HouallaGuillaume Clet
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie théorique, physique et analytique
Date : Soutenance en 2013
Etablissement(s) : Caen

Résumé

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L’objectif de la thèse est d’arriver à une meilleure compréhension du système bifonctionnel métal acide (WOx/Ir/SiO2) par l’examen des propriétés superficielles et catalytiques de ses composantes métal (Ir/SiO2) et acide (WOx/SiO2). Une série de catalyseurs WOx/SiO2 de teneurs variables en W (0 - 2,4 at. W/nm²) obtenue par calcination à 673 K, a été étudiée par XRD, spectroscopies Raman et UV, adsorption de molécules sondes suivie par spectroscopie infrarouge (FTIR) et par test catalytique. Les résultats indiquent que pour des densités superficielles en W inférieures à 1 atome/nm², le W se trouve sous forme d’une phase superficielle. Pour des teneurs en W plus élevées, on observe le développement d’une phase massique amorphe de WO3. Des sites acides de Brønsted relativement forts se forment dès les premiers ajouts de W. L’abondance de ces sites est corrélée à l’activité catalytique en déshydratation de l’isopropanol. Les propriétés des catalyseurs WOx/SiO2 ont été comparées à celles des solides WOx/Al2O3. Le système bifonctionnel (WOx/Ir/SiO2) a été obtenu par le dépôt de la même quantité de W (0,3 at. W/nm²) sur une série de catalyseurs Ir/SiO2 contenant la même teneur en Ir (1 % en masse d’Ir) mais de dispersions variables. La phase métallique a été caractérisée par chimisorption de H2 et de CO, XRD et activité catalytique pour la réaction d’hydrogénation de toluène. Les résultats indiquent que le dépôt de W entraine la même perte d’activité et de capacité de chimisorption de CO (75-80 %) mais ne modifie pas la taille des cristallites d’Ir. Ceci suggère que la chute de l’activité est due au recouvrement partiel de l’Ir par des espèces WOx.