Evolution des propriétés diélectriques, ferroélectriques et électromécaniques dans le système pseudo-binaire (1-x)BaTi0.8Zr0.2O3- xBa0.7Ca0.3TiO3 / Corrélations structures et propriétés

Evolution of the dielectric, ferroelectric and electromechanical properties in the pseudo-binary system (1-x)-BaTi0.8Zr0.2O3 xBa0.7Ca0.3TiO3 / structure-property correlations

• Auteur / Autrice : Feres Benabdallah
• Direction : Hamadi Khemakhem, Mario Maglione
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physico-Chimie de la Matière Condensée
• Date : Soutenance le 20/05/2013
• Etablissement(s) : Bordeaux 1 en cotutelle avec Université de Sfax. Faculté des sciences
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire des matériaux ferroélectriques (Sfax, Tunisie) - Institut de chimie de la matière condensée de Bordeaux (Pessac) - Institut de Chimie de la Matière Condensée de Bordeaux / ICMCB
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Hamadi Khemakhem, Mario Maglione, Khaled Raoudi, Hichem Dammak, Younes Abid
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Khaled Raoudi, Hichem Dammak

Mots clés

Mots clés contrôlés

Diélectriques

Polarisation (électricité)

Piézoélectricité

Ferroélectricité

Frittage (métallurgie)

Matériaux céramiques

Mots clés libres

Céramiques

Frittage conventionnel

SPS

Piézoélectrique sans plomb

Investigations structures

Energie libre

Polarisation

Diélectrique

Ferroélectricité

Electromécanique

Ceramics

Conventional sintering

Spark plasma sintering

Lead free piezoelectrics

Structural investigations

Free energy landscape

Polarization flexibility

Dielectric response

Ferroelectric response,

Electromechanical response

Résumé

Ce travail de thèse a pour objectif la caractérisation des propriétés physico-chimiques descéramiques de composition (1-x) BaTi0.8Zr0.2O3-x Ba0.7Ca0.3TiO3 préparées par frittage conventionnelet frittage flash (SPS). Les études structurales réalisées au voisinage du point triple (x≈ 0.32) à l’aidede la diffraction des RX de haute résolution (synchrotron) sur poudre ont introduit des modificationsmajeures sur le diagramme de phase température-composition déjà proposé. La réponseélectromécanique géante mesurée est alors corrélée à la dégénérescence du profil de l’énergie libreinduite par les instabilités structurales. De plus, la flexibilité de la polarisation sous contraintesthermique et électrique est couplée à un assouplissement de la maille cristalline. Ces deuxcaractéristiques contribuent ensemble à une réponse électromécanique colossale via une forteactivité des murs de domaine. La dégradation des propriétés diélectriques, ferroélectriques etpiézoélectriques pour les céramiques BCTZ (x=0.32 et 0.5) élaborées par frittage flash estessentiellement attribuée aux fluctuations importantes de composition et à la stabilisation de laconfiguration des murs de domaines avec la diminution de la taille des grains.

The aim of this work is to make a full characterization of the structural, microstructural, dielectric,ferroelectric and piezoelectric properties of the perovskite-structured oxides (1-x) BaTi0.8Zr0.2O3-xBa0.7Ca0.3TiO3 prepared by a conventional solid-state reaction method (conventional sintering) andSPS fabrication technique. Using high-resolution synchrotron x-ray powder diffraction, the structuralinvestigations carried out close to the triple point (x≈ 0.32) have introduced significant corrections tothe previously published composition-temperature phase diagram. The colossal electromechanicalresponse was then correlated to a strongly degenerate free energy landscape caused by structuralinstabilities. Furthermore, the coupling between the high polarization flexibility under electric andthermal stresses and the ‘lattice softening’ gives rise to a giant electromechanical response due tohigh domain wall activities. The decrease of the dielectric, ferroelectric and piezoelectric propertiesof BCTZ ceramics (x=0.32 and 0.5) processed by SPS was essentially attributed to the largecompositional fluctuations and stable domain wall configurations as the grain size decreased.