Fonctions d'onde locales dans le formalisme des liaisons fortes

Local wavefunctions in the tight-binding theory

• Auteur / Autrice : Ramzi Ben Chamekh
• Direction : Dominique Mailly
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2012
• Etablissement(s) : Paris 6

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fonctions d'onde

Semiconducteurs

Excitons

Résumé

Bien que la méthode des liaisons fortes avec son modèle sp3d5s∗ représente l’état de l’art des calculs des propriétés électroniques et optiques des nanostructures à base de semiconducteurs, elle souffre d’un grave défaut : la forme spatiale des fonctions de base est inconnue, ce qui empêche le calcul des effets de corrélations entre quasi-particules. Nous avons proposé dans ce travail une méthode d��interpolation des fonction d’ondes mono-électroniques qui complète sur ce point la théorie des liaisons fortes. Cette méthode consiste à partir d’une base d’orbitales atomiques (dans la pratique, des orbitales de Slater) dotéesc de paramètres d’écrantage ajustables et de mettre en œuvre une procédure d’orthogonalisation de Löwdin pour obtenir une base de projection de l’Hamiltonien des liaisons fortes. Ensuite, nous avons utilisé une procédure d’optimisation pour ajuster les paramètres d’écrantage de la base de départ de telle sorte que les propriétés optiques calculées à partir de l’Hamiltonien des liaisons fortes et celles calculées à partir des fonctions d’onde coïcident. Les résultats de cette une approche auto-cohérente ont été comparés à ceux des calculs ab initio et de la méthode des pseudopotentiels empiriques. Un premier test de la qualité des fonctions d’onde obtenues, ainsi qu’une application de la méthode, ont été réalisés en calculant les interactions de Coulomb directe et d’échange entre des paires électron-trou dans le GaAs massif. Nous avons ainsi obtenu la courbe de dispersion de la structure fine des excitons, en traitant sur un pied d’égalité tous les ingrédients du problème : détails de la dispersion mono-électronique tels que le warping de la bande de valence et les splittings de spin des électrons et des trous, interaction de Coulomb directe et interactions d’échange à courte et longue portée. Nos résultats sont en très bon accord avec les valeurs expérimentales de l’énergie de liaison et du splitting longitudinal-transverse

The energy band interpolation is a well known problem in solid state theory. It is often disconnected from the consideration of wavefunctions, in particular in the very popular k. P and tight-binding approaches. However, the local wavefunction is also important since the matrix elements of different operators in real space constitute the basic ingredient to evaluate many physical observables. This is particularly true when one tries to evaluate interactions (in particular, short range interactions) between quansi-particles. In the empirical tight binding method, the single-electron wavefunctions are developed on a basis of orbitals whose spatial form is not taken into account in the construction of the Hamiltonian. This work adresses this theoretical problem that remained open since the pioneering work of Slater and Koster (1954). We take as a starting point a basis of atomic orbitals (in practice, Slater orbitals) with adjustable screening coefficients. We calculate the overlap matrix between the different functions of the basis and obtain a new, orthogonal basis using the Löwdin orthogonalization procedure. The projections of the Hamiltonian eigenstates on the new basis give the electronic Bloch functions, which are then used to compute the momentum matrix elements in real space, that are iteratively compared with their k-space counterpart. This method allows a self-consistent fitting of the screening coefficients of starting atomic orbitals, therefore complements the tight-binding theory with a description of local wavefunctions. Our results compare satisfactorily with results of ab initio and empirical pseudo-potential calculations. Beyond semiconductor nanostructures, this work is a fundamental step toward modeling many-body effects from post-processing wave-functions within the Slater and Koster theory. A first test of this approach was made by computing the fine structure of excitons in bulk GaAs. We have calculated the dispersion of exciton fine structure, treating on equal footing all the ingredients of the problem, from details of the single particle dispersions (valence band warping, electron and hole spin splittings) to direct and exchange Coulomb interactions. Our results are in very good agreement with experimental values of exciton binding energy and longitudinal-transverse splitting