Thèse soutenue

Etudes de l’effet de TEL lors de la radiolyse de l’eau : rendements radiolytiques de l’hydrogène moléculaire
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Auteur / Autrice : Francis Crumière
Direction : Massoud Fattahi-VananiJohan Vandenborre
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie, Radiochimie
Date : Soutenance en 2012
Etablissement(s) : Nantes
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Nantes. Faculté des sciences et des techniques

Résumé

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L’effet des rayonnements ionisants sur les molécules d’eau entraîne l’ionisation et/ou l’excitation de celles-ci, puis, conduit à la formation de produits radicalaires (H•, •OH, •HO2, e-hyd) et moléculaires (H2 et H2O2). Le Transfert d’Energie Linéique (TEL), caractérisant le dépôt d’énergie, est différent selon la nature des particules incidentes. Ainsi, les valeurs des rendements radiolytiques, définis comme le nombre d’espèces formées ou disparues par unité d’énergie déposée, vont évoluer en fonction de ce paramètre. Ce travail consiste à suivre l’évolution du rendement radiolytique de l’hydrogène moléculaire, qui est impliqué dans plusieurs études et en particulier dans celles liées au cycle du combustible nucléaire, en fonction du TEL des particules ionisantes (rayons , protons et hélions). Dans un premier temps, des études ont permis de suivre les évolutions des rendements radiolytiques apparents G(H2) et primaires g(H2) pour une gamme de TEL intégré variant de 0,2 à 150 keV μm-1. Les résultats montrent que l’utilisation d’un capteur chimique devient inefficace lorsque le TEL devient trop important (>120 keV μm-1). Dans un second temps, une cellule permettant d’avoir un dépôt d’énergie homogène dans les échantillons a été mise au point. Les expériences, menées à TEL constant, ont permis d’obtenir des résultats directement comparables avec ceux d'un code de simulations Monte Carlo. Ainsi, la compréhension des mécanismes radiolytiques responsables de la formation de l’hydrogène moléculaire a été permise par l’ensemble de ce travail.