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Etude des phénomènes d'autodiffusion et d'interdiffusion du plutonium dans les céramiques de type U₁₋ᵧPuᵧO₂₋ₓ
| Auteur / Autrice : | Sébastien Noyau |
| Direction : | Alexandre Maître, Fabienne Audubert |
| Type : | Thèse de doctorat |
| Discipline(s) : | Matériaux Céramiques et Traitements de Surface |
| Date : | Soutenance en 2012 |
| Etablissement(s) : | Limoges |
| Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences et ingénierie des matériaux, mécanique, énergétique et aéronautique (Poitiers2009-2018) |
| Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Science des Procédés Céramiques et de Traitements de Surface (1998-2011) |
| Jury : | Président / Présidente : Michèle Pijolat |
| Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-Marc Heintz, Dominique Mangelinck |
Mots clés
Résumé
La détermination des coefficients de diffusion des espèces U et Pu est essentielle à la compréhension et à la maitrise des phénomènes de transport intervenant dans le procédé de fabrication des oxydes mixtes U₁₋ᵧPuᵧO₂±ₓ. Dans ce contexte, une méthodologie originale a été développée permettant d’approfondir les connaissances sur l’autodiffusion et d’interdiffusion des espèces U et Pu dans l’oxyde mixte à 45 % at. En plutonium. L’étude de la fabrication de céramiques U₀‚₅₅Pu₀‚₄₅O₂‐ₓ a montré la forte influence du potentiel d’oxygène de l’atmosphère de frittage sur la densité, la microstructure et la répartition du plutonium et a permis de définir les conditions d’élaboration de céramiques denses et homogènes en plutonium. Les analyses XAFS indiquent la présence d’amas de lacunes réparties de manière non-aléatoire, sans exclure la présence d’interstitiels métalliques. Les données cinétiques pour l’autodiffusion du plutonium en volume et aux joints de grains dans les céramiques U₀‚₅₅Pu₀‚₄₅O₂‐ₓ ont été déterminées entre 1472°C et 1697°C pour un potentiel d’oxygène de -395 kJ. Mol⁻1. L’ensemble des résultats montre que la diffusion du plutonium se fait via un mécanisme interstitiel et/ou de clusters, et est la même en volume et aux joints de grains. L’interdiffusion U-Pu dans le système UO₂ - U₀‚₅₅Pu₀‚₄₅O₂‐ₓ a été étudiée à trois températures, comprises entre 1494°C et 1700°C, avec le même potentiel d’oxygène que pour les essais d’autodiffusion. Un minimum du coefficient d’interdiffusion est observé pour un écart à la stœchiométrie de -0,01, correspondant à un changement de la nature des défauts majoritaires et donc à une modification des mécanismes de diffusion.