Water Soluble HUmic LIke Substances dans la moyenne et basse troposphère Européenne : caractérisation et évolution passée

Humic LIke Substances in the low and middle troposphere European : characterization and past evolution

• Auteur / Autrice : Julien Guilhermet
• Direction : Michel Legrand, Didier Voisin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de l'univers
• Date : Soutenance le 28/09/2012
• Etablissement(s) : Grenoble
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la terre, de l’environnement et des planètes (Grenoble, Isère, France ; 1992-....)
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Laboratoire de Glaciologie et Géophysique de l'Environnement
• Jury : Président / Présidente : Eric Quirico
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Michel Legrand, Didier Voisin, Edith Parlanti
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Anne Monod, Eric Wolff

Mots clés

Mots clés libres

HULIS

Aérosol organique

Carotte de glace

Atmosphère

HULIS

Organic aerosol

Ice core

Atmosphere

Résumé

Les aérosols atmosphériques jouent un rôle important à la surface de la Terre. Ils influencent les propriétés radiatives de l'atmosphère et représentent des composés importants pour les questions de qualité de l'air et de santé publique dans les régions polluées. Suite à la forte diminution de la pollution soufrée survenue au cours des trois dernières décennies, l'aérosol organique représente maintenant une part importante de l'aérosol atmosphérique. Cette fraction a une nature complexe et jusqu'à présent, moins de la moitié de ses constituants chimiques ont été identifiés. La fraction soluble des HUmic LIke Substances (HULISWS) représente une des familles importantes de l'aérosol organique soluble avec une contribution en masse comprise entre 20 et 50%. L'objectif de cette thèse est de développer une méthode de mesure des HULISWS dans la glace. L'étude de ces archives environnementales, ici une carotte de glace extraite au col du Dôme (4250 m, massif du Mont-Blanc, France), permet de remonter aux concentrations en HULISWS en Europe au cours de la période 1920-1988. L'étude des concentrations et de l'absorbance spécifique des HULISWS dans la carotte de glace a permis d'identifier deux sources distinctes suivant la saison et de suivre leur évolution au cours du XXème siècle. Les HULISWS sont issus de la combustion du bois en hiver, leur absorbance est forte et leurs concentrations sont faibles et stables tout au long du XXème siècle. En été, les HULISWS sont formés par des processus secondaires ayant pour précurseurs des espèces biogéniques organiques, leur absorbance spécifique est plus faible qu'en hiver et leurs concentrations plus fortes. Les teneurs estivales en HULISWS montrent une stabilité entre 1920 et 1950 puis une tendance à l'augmentation entre 1951 et 1970 associée vraisemblablement à une augmentation des émissions de composés organiques volatils depuis la biosphère.

Atmospheric aerosols play an important role on the radiative properties of the atmosphere. They are also key factors for air quality and public health in polluted areas. As a result of the strong decrease of SO2 emissions over the last three decades, organic aerosol now represents a more important part of atmospheric aerosol. The nature of this organic fraction is complex and until now less than a half of it has been chemically identified. Water Soluble HUmic LIke Substances (HULISWS) are an important contributor to water soluble organic aerosol with a mass fraction ranging from 20 to 50%. The aim of this work is to design a method to measure HULISWS in ice cores. The application of this method to an ice core extracted at the col du Dôme (4250 m, Mont-Blanc massif, France) enables to investigate changes in HULISWS over Europe since 1920. The study of their concentrations and specific absorbance in ice core samples reveals well-marked differences in the sources of HULISWS depending on the season. In winter, HULISWS are primarily emitted by wood burning, their specific absorbance is high and their concentrations are low and remained stable over the 20th century. In summer, HULISWS are producted from biogenic precursors by secondary processes, their specific absorbance is lower and their concentrations higher than in winter. Summer concentrations of HULISWS were stable between 1920 and 1950, and have increased from 1951 to 1970. This recent trend probably results from an increase of volatile organic compounds emissions by the biosphere.