Transferts de masse aux interfaces agitées électromagnétiquement : application au retraitement de déchets nucléaires

Mass transfers through electromagnetically stirred interfaces – nuclear wastes application.

• Auteur / Autrice : Cyril Courtessole
• Direction : Jacqueline Etay
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mécanique, génie mécanique
• Date : Soutenance le 30/11/2012
• Etablissement(s) : Grenoble
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie - matériaux mécanique énergétique environnement procédés production (Grenoble ; 2008-....)
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Sciences et Ingénieurie des Matériaux et des Procédés
• Jury : Président / Présidente : Elsa Merle
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Claude Renault
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Alain Jardy, Florent Lemont

Mots clés

Mots clés contrôlés

Mécanique des fluides

Mots clés libres

Procédé pyrochimique

Transferts de masse

Interface liquide-liquide

Brassage électromagnétique

Simulation numérique

Sels fondus

Pyroprocess

Mass Transfer

Liquid-Liquid Interface

Electromagnetic Stirring

Numerical Simulation

Molten Salts

Résumé

L’extraction réductrice liquide-liquide est une des voies pyrochimiques les plusprometteuses pour assurer le retraitement des déchets nucléaires. Cette techniqueconsiste à extraire à haute température des éléments initialement en solution dansun sel fondu sur une nappe métallique. Afin d’améliorer les transferts de masse,l’utilisation de forces électromagnétiques permettant de brasser sans contact matérielle coeur des bains et l’interface elle-même a été envisagée.Les cinétiques d’extraction de trois lanthanides (cérium, néodyme et samarium)ont été étudiées expérimentalement. Une étude préalable nous a conduit à travaillersur le couple fluorure de lithium/antimoine et à utiliser le lithium comme agentréducteur. Les investigations réalisées ont démontré que le mécanisme contrôlant lacinétique rapide des transferts est la diffusion des espèces réactives à l’interface.La simulation numérique du réacteur expérimental faisant intervenir de multiplescouplages a également été réalisée. Elle a permis de déterminer les écoulementsturbulents dans chacune des phases. Les transferts de masse simulés ont ensuiteété comparés aux mesures expérimentales.

Reductive extraction is one of the most promising pyroprocess for processing spentnuclear fuel. The extraction of elements from a molten salt to a liquid metal occurs athigh temperature. At the interface between the two immiscible flows mass transfersare ensured via a redox reaction. To increase these transfers, electromagnetic forcescan be used to stir the bulk of both phases and of the interface itself without materialcontact.The kinetic of extraction of three lanthanides (cerium, neodymium and samarium)has been experimentally studied. We worked on lithium fluoride/antimony system,the reducing agent being lithium. Theses experiments show that mass transfers arefast for all studied lanthanides and are controlled by diffusion of reactive species atthe interface.The numerical simulation of experimental reactor which involves many stronglycoupled phenomenon has been performed. Turbulent flows have been computed inboth phases. Mass transfers have then been deduced and compared to experimentalresults.