Thèse soutenue

Comportement des déchets graphite en situation de stockage : Relâchement et répartition des espèces organiques et inogarniques du carbone 14 et du tritium en milieu alcalin
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Auteur / Autrice : Ludivine Vende
Direction : Bernd Grambow
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie des matériaux
Date : Soutenance le 26/10/2012
Etablissement(s) : Nantes, Ecole des Mines
Ecole(s) doctorale(s) : Matière, molécules, matériaux en Pays de la Loire
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire SUBATECH Nantes / SUBATECH
Jury : Président / Présidente : Nathalie Moncoffre
Examinateurs / Examinatrices : Stephan Schumacher, Jérôme Comte, Catherine Landesman
Rapporteurs / Rapporteuses : Nathalie Moncoffre, Philippe Moisy

Résumé

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23000 tonnes de déchets graphites seront générés lors du démantèlement de la première filière de réacteurs en France (9 réacteurs Uranium Naturel Graphite Gas, UNGG). Ces déchets radioactifs sont classés dans la catégorie Faible Activité Vie Longue (FAVL). Dans le cadre de la loi, l’agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) étudie un concept de stockage à faible profondeur. Cette étude s’intéresse plus particulièrement au carbone 14, qui est un des principaux radionucléides à vie longue (5730 ans) dans les déchets graphite, mais aussi au tritium qui est l’un des principaux contributeurs de la radioactivité à court terme. Ces deux radionucléides ont la particularité d’exister sous différentes formes, aussi bien en phase gaz (14CO2, HT,…) qu’en phase liquide (14CO32-, HTO,…). Leur spéciation va influencer leur migration du stockage vers l’environnement. Des expériences de lixiviation en milieu alcalin (NaOH 0,1mol.L-1, simulant les conditions de stockage), ont été réalisées sur des échantillons de graphites irradiés provenant de deux réacteurs : SLA2 et G2, afin de quantifier leur relâchement et de définir leur spéciation. Les études montrent que le carbone se trouve aussi bien en phase gaz qu’en phase liquide. Dans la phase gaz, le relâchement est faible (< 0,1%), et correspond à des formes oxydables. Le carbone 14 est relâché majoritairement en phase liquide : 65% de la fraction d’inventaire relâchée est sous forme de carbone 14 inorganique, et 35% de carbone 14 organique. Deux formes de tritium ont été identifiées dans la phase gaz : HTO et HT/Tritium Organiquement Lié. Plus de 90% du tritium en phase gaz se trouve sous forme HT/TOL, mais ce relâchement est faible (<0,1%). Majoritairement le tritium est en phase liquide sous forme HTO.