Thèse soutenue

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Auteur / Autrice : Nicolas Bespalko
Direction : Anne-Cécile RogerJuan Bussi
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Catalyse hétérogène
Date : Soutenance en 2011
Etablissement(s) : Strasbourg en cotutelle avec Montevideo - Uruguay

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Mots clés libres

Résumé

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Cette thèse se base sur le vaporéformage catalytique de l'éthanol pour la production d'hydrogène. Les catalyseurs employés sont des systèmes à base de métaux nobles ou métaux de transition, en présences de cations dopants et de supports oxydes dont on peut modifier les propriétés redox et acido-basiques. Dans une première étape, divers oxydes mixtes Ni-La-Zr et Co-la-Zr ont été synthétisés par différentes techniques de préparation et caractérisés par diverses techniques physico-chimiques de volume et de surface. Dans un second temps, des catalyseurs dopés à 1 % de rhodium (Rh-Ni-La-Zr et Rh-Co-La-Zr) ont été préparés et étudiés afin de déterminer l'effet catalytique de Rh dans la réaction de réformage d'éthanol au niveau de l'activité, la sélectivité en hydrogène et la désacti vati on. Pour l'évaluation de ces oxydes mixtes en réformage d'éthanol, et en accord avec l'analyse thermodynamique et la connaissance des propriétés physico-chimiques des catalyseurs, les conditions opératoires suivantes ont été choisies : température de réaction entre 500 et 650 oC, rapports molaires eau-éthanol 9 : 1 ou 6 : 1. Des tests complémentaires avec injections ponctuelles de COz ont été menés, afin d'expliciter les différences de comportement entre Ni et Co dans la distribution des produits de réaction. Les catalyseurs Ni-La-Zr et Co-la-Zr ont été caractérisés après réaction, au moyen de diverses techniques, de façon à comprendre les causes de désactivation. Globalement, les résultats de la caractérisation physico-chimique avant et après test couplés aux résultats catalytiques, ont permis de comprendre l'acte catalytique dans son ensemble: activité, désactivation et mécanisme de réaction.