Synthèse des nanotubes de carbone dopés à l’azote : applications en catalyse

Synthesis of nitrogen-doped carbon nanotubes : catalytic applications

• Auteur / Autrice : Kambiz Chizari
• Direction : Cuong Pham-Huu
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie physique
• Date : Soutenance en 2011
• Etablissement(s) : Strasbourg

Mots clés

Mots clés contrôlés

Supports de catalyseurs

Graphène

Effets de l'azote

Nanotubes

Résumé

Depuis la découverte des nanotubes de carbone (CNT) en 1991, beaucoup d'efforts ont été faits afin de connaître leurs propriétés intrinsèques et les applications possibles. Une des méthodes les plus efficaces, utilisée pour modifier ses propriétés physiques et chimiques, est le dopage de CNT à l'azote ou le bore. L’objectif de ce travail est de réaliser la synthèse de nanotubes de carbone dopés à l’azote (N-CNT) et d'étudier les performances catalytiques de ce matériau soit en tant que support de catalyseur soit directement comme catalyseur. L'influence des différents paramètres de synthèse sur les propriétés des N-CNT a été étudiée. Par la suite, les N-CNT ont été utilisés comme support de catalyseur pour l'hydrogénation du cinnamaldéhyde et leurs performances catalytiques ont été comparées à celles des CNT non-dopés. Il a été montré que les N-CNT synthétisés dans des conditions différentes présentent différentes performances catalytiques. Les N-CNT ont également été utilisés en tant que catalyseur pour l'oxydation sélective de l'H2S en soufre élémentaire et les résultats sont discutés dans cette thèse. Enfin, les études réalisées avec les nanotubes de carbone ont été transposées sur un matériau nouveau et prometteur qu’est le graphène et/ou graphène multi-couche. Nous avons dans un premier temps synthétisé ce matériau à partir de graphite expansé en utilisant les irradiations micro-ondes, puis une étude préliminaire a également été faite sur le dopage à l’azote de ce matériau par un traitement aux micro-ondes du graphite expansé dispersé dans de l'hydroxyde d'ammonium. Le FLG est utilisé dans ce travail comme support de catalyseur pour la réaction d'hydrogénation du cinnamaldéhyde et ses performances catalytiques sont comparées à d'autres catalyseurs supportés sur des supports tels que le graphite naturel, le graphite expansé et les nanotubes de carbone.

Since the discovery of carbon nanotubes (CNT) in 1991, a lot of efforts have been done in order to find out their intrinsic properties and their possible applications. One of the most efficient methods used for tuning its physical and chemical properties is doping CNTs by nitrogen or boron. The aim of this work deals with the synthesis of nitrogen-doped carbon nanotubes (N-CNTs) and with the study of the catalytic performance of this material either as catalyst support or as a metal-free catalyst. The influence of the different synthesis parameters on the physical and chemical properties of the N-CNTs was investigated. Afterwards, the N-CNTs were used as catalyst support for the hydrogenation of cinnamaldehyde and its catalytic performance was compared to that obtained on the undoped CNTs. It was shown that N-CNTs synthesized in different conditions lead to different catalytic performances which was mainly linked with the nature of the incorporated nitrogen species. The N-CNTs were also employed as a metal-free catalyst for the selective oxidation of H2S into elemental sulfur and the results are discussed within this thesis. Recently 2D carbon material, namely graphene, has received a great interest due to its special physical properties. The previous investigations on the other graphitic material such as carbon nanotubes facilitate the understanding of the properties and behavior of this material. In this thesis we also worked on the synthesis of the few-layer graphene (FLG), using microwave irradiations. A preliminary study has also done on the nitrogen-doping of this material by microwave treatment on the expanded graphite dispersed in ammonium hydroxide. The FLGs were used as a catalyst support for the hydrogenation of cinnamaldehyde and its catalytic performance is compared to other graphitic materials such as natural graphite, expanded graphite and carbon nanotubes.