Recherche Avancée

Thèse soutenue

Formation des composés mixtes Fe"-Fe"' et réactivité catalytique pour l'oxydation chimique : remédiation des sols contaminés par les hydrocarbures

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Auteur / Autrice : Muhammad Usman
Direction : Christian Ruby, Pierre Faure, Khalil Hanna
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 17/11/2011
Etablissement(s) : Nancy 1
Ecole(s) doctorale(s) : SESAMES - Ecole Doctorale Lorraine de Chimie et Physique Moléculaires
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LCPME - Laboratoire de Chimie Physique et Microbiologie pour l'Environement - UMR 7564
Jury : Président / Présidente : Gilles Mailhot
Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-François Boily, Stefan Haderlein

Résumé

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Le thème principal de cette recherche est la remédiation des sols contaminés par des hydrocarbures en utilisant des traitements d'oxydation chimique à pH neutre. Les minéraux à base de fer sont susceptibles de catalyser cette réaction d'oxydation. L'étude concerne donc dans un premier temps la synthèse des minéraux réactifs contenant des espèces FeII et FeIII (la magnétite et la rouille verte) et, dans un second temps, leur utilisation pour catalyser l'oxydation chimique. Les procédés d'oxydation testés incluent l'oxydation de type « Fenton-like (FL) » et de type persulfate activé (AP). La formation de la magnétite et de la rouille verte a été étudiée par des transformations abiotiques de différents oxydes ferriques (ferrihydrite, goethite, hématite et lépidocrocite) mis en présence de cations FeII. La magnétite a été utilisée pour catalyser les oxydations (FL et AP) dans la dégradation des hydrocarbures aliphatiques et aromatiques polycycliques (HAP) à pH neutre. Une dégradation importante des hydrocarbures aliphatiques a été obtenue par ces deux oxydants, aussi bien pour des pétroles dégradés naturellement que pour un pétrole brut. L'oxydation catalysée par la magnétite a également été efficace pour la remédiation de deux sols contaminés par HAP provenant d'anciens sites de cokerie. Aucun sous-produit n'a été observé dans nos expériences d'oxydation. En revanche, une très faible dégradation des hydrocarbures a été observée lorsque les espèces FeII solubles ont été utilisées comme catalyseur. Des expériences d'oxydation ont également été réalisées en colonne. Ces études d'oxydation ont révélé l'importance du type de catalyseur utilisé pour l'oxydation, la disponibilité des HAP dans les sols et l'effet de la matrice du sol. Les résultats suggèrent que la magnétite peut être utilisée comme source de fer pour activer les deux oxydations par Fenton-like et persulfate à pH neutre. Ce travail a de fortes implications sur la remédiation par oxydation chimique in situ des sols pollués par des hydrocarbures