Mécanismes de relaxation de fullerènes photoexcités de l'IR lointain à l'extrême UV : étude par imagerie de vitesse

Decay mechanisms of photoexcited fullerenes from far IR to XUV : velocity map imaging approach

• Auteur / Autrice : Cécilia Cauchy
• Direction : Michel Christian Bordas, Franck Lépine
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 30/09/2011
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (Lyon ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Spectrométrie Ionique et Moléculaire
• Jury : Président / Présidente : Bertrand Carré
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Li Chen Yu
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Jérôme Leygnier, Fernand Spiegelman

Mots clés

Mots clés contrôlés

Ionisation

Fragmentation

Lasers

Fullerènes

Mots clés libres

Fullerènes

Molécules complexes

Velocity Map Imaging

Photoexcitation

Laser

Spectroscopie

Ionisation

Fragmentation

Fullerenes

Complex molecules

Velocity Map Imaging

Photoexcitation

Laser

Spectroscopy

Ionisation

Fragmentation

Résumé

Ce document présente une étude des mécanismes de relaxation de fullerènes induits par photoexcitation. Nous avons exploré les processus d'ionisation et de fragmentation de ces systèmes modèles suite à une irradiation par différentes sources de lumière : impulsion femtoseconde, laser à électron libre (IR lointain) et Synchrotron (XUV). Afin d'étudier ces mécanismes, nous utilisons l’imagerie par cartographie de vitesse qui nous permet de suivre l'évolution de la distribution angulaire de vitesse des particules émises. Suivant la durée, l'intensité et la longueur d'onde de l'excitation utilisée, la nature des mécanismes change drastiquement (mécanismes statistiques, ionisation cohérente en champ fort, autoionization de plasmons, etc…). Plusieurs approches théoriques sont utilisées allant du modèle Weisskopf pour les processus statistiques à la résolution de l'équation de Schrödinger dépendante du temps pour les processus cohérents. Cette étude permet de relier les mécanismes de relaxation intervenant à différentes échelles de temps

This document presents a study of relaxation mechanisms of fullerenes induced by photoexcitation. We have investigated ionization and fragmentation processes of these model systems under irradiation by various light sources: femtosecond pulse, free electron laser (far IR) and Synchrotron (XUV). To study these mechanisms, we use the velocity map imaging technique which allows us to follow the evolution of the angular distribution and velocity of the emitted particles. The nature of the relaxation mechanisms changes drastically (statistical mechanisms, coherent ionization in strong field, autoionization of plasmons, etc.) depending on the pulse duration, its intensity and the wavelength. Several theoretical approaches have been used including a Weisskopf modelling for the statistical processes and direct treatment of the time dependant Schrödinger equation for the coherent processes. This study allows us building bridges between the relaxation mechanisms occurring on various scales of time