La chimie organométallique de surface appliquée aux structures organométalliques poreuses (MOF) : synthèses, caractérisations, et leurs applications en catalyse

Surface organometallic chemistry on Metal Organic Frameworks (MOF) : synthesis, characterization and their application in catalysis

• Auteur / Autrice : Cherif Larabi
• Direction : Jean-Marie Basset, Elsje Alessandra Quadrelli
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 13/01/2011
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Chimie (Lyon ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Chimie OrganoMétallique de Surface (1994-2006)
• Jury : Président / Présidente : Daniel Bianchi
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Silvia Bordiga
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Thierry Loiseau, Unni Olsbye

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chimie organométallique

Adsorption

Hydrotraitement

Matériaux poreux

Catalyse

Mots clés libres

Metal Organic Framework (MOF)

Matériau microporeux

Catalyse

Hydrodésulfuration

Adsorption

Chimie organometallic de surface

Metal Organic Framework (MOF)

Microporous material

Catalysis

Hydrodesulfurization

Adsorption

Surface organometallic chemistry

Résumé

Les structures organométalliques poreuses (Metal Organic Framework, MOF) sont une nouvelle classe de matériaux, composées d'ions métalliques ou de clusters liés à des ligands organiques ou des complexes organométalliques dans des réseaux cristallins 1D, 2D ou 3D. Au cours de cette thèse la possibilité de construire de nouveaux MOF a été illustrée par le développement de matériaux MOF à base d’imidazolium, précurseur important pour la synthèse de catalyseurs. En outre, ce travail démontre l’utilité de la modification post-synthèse des MOFs par chimie organométallique de surface à visée catalytique : i) un MOF connu, UiO-66, avec des pores relativement petits a été fonctionnalisé avec un groupement amino et ses capacités d'adsorption de gaz ont été étudiées. ii) la synthèse de MOF a structure poreuse, CPO-27, MOF a été optimisée et utilisée comme précurseur pour produire un catalyseur d'hydrodésulfuration après l'introduction d'espèces actives, via la chimie organométallique de surface, dont les performances catalytiques ont été évaluées

Metal organic frameworks (MOF) are a new class of material, which consist of metal ions or clusters coordinated to organic ligands or metal-organic complexes and result in 1D, 2D or 3D crystalline networks. The possibility of constructing new MOF has been exemplified in this thesis by development of imidazolium based MOF, a highly important ligand system in catalysis. Moreover, this work has performed post synthesis modification via surface organometallic chemistry on existing MOF: i) a known MOF, UiO-66, with relatively small pores has been functionalized with amino group and its gas adsorption capacity has been investigated, ii) the syntheses of a 3D open structure MOF, CPO-27, MOFs have been optimized and used as a precursor to produce a hydrodesulfurization catalyst after introducing active species via surface organometallic chemistry approach, whose catalytic performances have been measured