Nouveaux états quantiques induits sous champ : étude microscopique par résonance magnétique nucléaire de l'azurite

New magnetic field induced quantum states : microscopic, Nuclear Magnetic Resonance study of azurite

• Auteur / Autrice : Francesco Aimo
• Direction : Mladen Horvatić
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 24/01/2011
• Etablissement(s) : Grenoble
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble, Isère, France ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire national des champs magnétiques intenses (Grenoble ; Toulouse ; 2009-....)
• Jury : Président / Présidente : Olivier Isnard
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Mladen Horvatić, Andreas Honecker, Steffen Krämer
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Vesna f. Mitrovic, Pietro Carretta

Mots clés

Mots clés contrôlés

Résonance magnétique nucléaire

Mots clés libres

Rmn

Magnétisme quantique

Plateau d'aimantation

Spin

Frustration

Nmr

Quantum magnetism

Magnetisation plateau

Spin

Frustration

Résumé

Nous présentons une étude par Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) de l'azurite, Cu3(CO3)2(OH)2, un système de spins quantiques. Ce composé peut être modélisé comme une chaine quasi-unidimensionnelle, frustrée, ‘de type diamant', de spins électroniques S=1/2 portés par les ions de cuivre Cu2+. Il présente dans sa courbe de l'aimantation en fonction du champ magnétique, entre 11 et 30 T et à très basse température, un plateau à 1/3 de l'aimantation à saturation. Nous avons effectué des mesures RMN du cuivre dans l'azurite à T=1.5 K afin de déterminer sa structure magnétique microscopique. Les résultats obtenus dans le plateau démontrent que le ‘dimère' des deux spins qui sont plus fortement couplés est approximativement dans l'état singulet, tandis que le troisième spin (le ‘monomère') est presque complètement polarisé. Cela confirme que la configuration électronique du plateau à 1/3 est un nouvel état quantique qui n'a pas d'équivalent classique [F. Aimo et al., Phys. Rev. Lett. 102 127205, (2009)]. Par RMN du proton à très haut champ magnétique, entre 31 et 34 T à T=0.6 K, nous avons aussi étudié le passage depuis le plateau à 1/3 vers la polarisation complète du système, afin de confirmer ou infirmer l'existence éventuelle d'un plateau à 2/3. Ce plateau est attendu dans le cas exceptionnel où les corrélations longitudinales de spins sont dominantes et stabilisent un ordre incommensurable longitudinal. L'analyse détaillée du dédoublement très symétrique des spectres RMN nous amène à conclure que c'est un ordre antiferromagnétique transverse et non longitudinal qui est établi, ce qui est incompatible avec l'existence du plateau à 2/3.

We present a Nuclear Magnetic Resonance (NMR) study of azurite, Cu3(CO3)2(OH)2, a quantum spin system. This compound has been recognised as a model system for a quasi-1D, frustrated, ‘diamond' chain of S=1/2 spins beared by Cu2+ ions. In the magnetisation curve as a function of magnetic field it presents, between 11 and 30 T and at very low temperatures, a plateau at 1/3 of the saturation magnetisation. We performed Cu NMR measurements in azurite at T=1.5 K in order to determine its microscopic magnetic structure. The obtained results show that the ‘dimer' of two more strongly coupled spins is approximately in a singlet state while the third spin (the ‘monomer') is almost fully polarised. This confirms that the electronic configuration of the 1/3 plateau is a new quantum state without classical analogue [F. Aimo et al., Phys. Rev. Lett. 102, 127205, (2009)]. By very high magnetic field proton NMR, between 31 and 34 T and at T=0.6 K, we have also studied the transition region between the 1/3 plateau and the full polarisation of the system in order to test for the possible existence of a 2/3 plateau. This plateau is expected in rather exceptional case when longitudinal spin correlations are dominant and stabilise an incommensurable longitudinal order. However, our analysis showed that the symmetric splitting of NMR spectra corresponds to an antiferromagnetic transverse and not longitudinal order, which is incompatible with the existence of a 2/3 plateau.