Thèse soutenue

Propriétés de conduction mixte O2- / H+ / e- dans quelques phases dérivées de la perovskite : application aux cathodes de piles à combustible H+-SOFC

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Auteur / Autrice : Alexis Grimaud
Direction : Jean-Marc BassatFabrice Mauvy
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physico-Chimie de la Matière Condensée
Date : Soutenance le 13/12/2011
Etablissement(s) : Bordeaux 1
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de chimie de la matière condensée (Bordeaux)
Jury : Président / Présidente : Claude Delmas
Examinateurs / Examinatrices : Jean-Marc Bassat, Fabrice Mauvy, Nikolaos Bonanos, Samuel Georges, Jean-Claude Grenier, Mathieu Marrony, Loïc Antoine
Rapporteurs / Rapporteuses : Nikolaos Bonanos, Olivier Joubert

Résumé

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La pile à combustible H+-SOFC (Protonic Conducting Solid Oxide Fuel Cell) basée surl’utilisation d’un électrolyte conducteur protonique peut représenter une alternative intéressanteà la pile SOFC qui présente actuellement le meilleur rendement. Cependant, la surtension à lacathode reste élevée et ce travail est dédié à la compréhension du mécanisme de réductionl'oxygène à cette électrode.Différents matériaux conducteurs mixtes O2- / e- de structures dérivées de la perovskite ABO3,tels que les doubles perovskites LnBaM2O5+d (Ln = Pr, Nd et Gd et M = Co et Fe) ainsi que lesphases de Ruddlesden-Popper A2MO4+d (Ln = Pr et Sr et M = Ni), ont été étudiés. Leur niveaude conductivité électronique ainsi que leur non-stoechiométrie en oxygène ont d’abord étédéterminées. Puis, à l’aide de la détermination des coefficients de diffusion de l’oxygène par laméthode de relaxation de conductivité électrique, leur conductivité ionique O2- a été estimée.Une étude électrochimique et plus spécialement la détermination des étapes limitant la réactionde réduction de l’oxygène à la cathode de pile H+-SOFC a ensuite permis de démontrer le rôledu proton dans le mécanisme de réaction pour les matériaux présentant les meilleuresperformances électrochimiques.Enfin, dans le cadre d’un projet ANR HPAC 2009 « CONDOR », des mono-cellules de piles H+-SOFC ont été mises en forme et des densités de puissance proche de 180 mW/cm² à 0.6 V à600°C ont été obtenues.