Thèse soutenue

Construction séquentielle d'architectures hétérométalliques cristallines basée sur des ligands dérivés du 7-azaindole et des dipyrrines
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Auteur / Autrice : Dmitry Pogozhev
Direction : Mir Wais HosseiniStéphane Baudron
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 2010
Etablissement(s) : Strasbourg

Résumé

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Les polymères de coordination revêtent un grand intérêt de par leurs applications potentielles dans les domaines de la catalyse ou du stockage de gaz, par exemple. Alors que la majorité des architectures décrites sont homométalliques, l'obtention de leurs analogues hétérométalliques représente un défi synthétique. En effet, une approche «one-pot)), par principe, peut mener à un mélange statistique de composés homo- et hétérométalliques. Afin de résoudre ce problème, une stratégie séquentielle a été mise au point. Elle repose sur l'utilisation de ligands portant des pôles de coordination différenciés. Celte voie a été développée à partir de ligands dérivés du 7-azaindole et de la dipyrrine. Dans une première partie, des dérivés fonctionalisés du 7-azaindole ont été synthétisés et utilisés comme ligands pour la préparation de complexes et de réseaux à base de Cu(II). Dans une deuxième partie, des dérivés de la dipyrrine portant un groupement imidazolyle, pyrazolyle ou pyridyle périphérique ont été préparés ainsi que leurs complexes hétéroleptiques de Cu (II) et Co(III). Ces composés forment par auto-assemblage avec des sels d'argent, : AgX, des architectures hétérométalliques ' mono- et bi-dimensionnelles. L'organisation de ces réseaux est influencée la nature de l'anion X-. Dans une troisème et dernière partie, un ligand comprenant à la fois les noyaux dipyrrine et 7-azaindole a été synthétisé. Ce dernier groupement montre une récurrence d'un motif auto-complémentaire de liaison hydrogène. Ainsi, les complexes obtenus par coordination de la fonction dipyrrine à des métaux divalents tels que Ni(II), Cu(lI) et Zn(lI) forment des réseaux unidimensionnels.