Production d’hydrogène et de noirs de carbone par décomposition thermique de gaz naturel dans des réacteurs solaires

Production of hydrogen and carbon black by thermal decomposition of natural gas in solar reactors

• Auteur / Autrice : Sylvain Rodat
• Direction : Gilles Flamant
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences pour l'ingénieur. Génie des procédés, génie chimique
• Date : Soutenance en 2010
• Etablissement(s) : Perpignan
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Énergie environnement (Perpignan ; 1999-....)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Énergie solaire

Craquage

Méthane

Hydrogène

Noir de carbone

Résumé

Ce travail de thèse propose une solution intéressante pour effectuer la transition vers une économie basée sur l’hydrogène via la dissociation solaire du gaz naturel. Dans le cadre du projet européen SOLHYCARB, ce procédé a été étudié extensivement. Au laboratoire CNRS-PROMES, deux réacteurs solaires à chauffage indirect (20 et 50 kWth) ont été conçus, fabriqués et testés au foyer du grand four solaire de 1 MW. Ils sont constitués d’un récepteur en graphite qui approche le comportement du corps noir. La réaction est mise en œuvre dans des sections tubulaires insérées dans l’absorbeur. Le réacteur solaire de 20 kW a essentiellement servi à l’étude de la réaction chimique et des performances en terme de conversion du méthane en fonction des conditions expérimentales. Une augmentation de température améliore la conversion du méthane tandis que l’augmentation du temps de séjour a un rôle important dans la dissociation de C2H2, le principal sous-produit. Le code cinétique Dsmoke a pu être validé pour la simulation de la réaction de craquage du méthane. Le réacteur solaire de 50 kW a été utilisé pour produire des quantités significatives de noirs de carbone afin d’analyser leur qualité. Le logiciel Fluent® a permis une optimisation énergétique du réacteur. Un procédé solaire industriel est étudié à l’échelle 10 MWth ; un plan de circulation des fluides est réalisé sur Prosim® et une analyse économique est menée. Le procédé solaire peut être compétitif avec les méthodes conventionnelles de production d’hydrogène : un coût de production de l’hydrogène de 1 dollards/kg est atteint pour un prix de vente du noir de carbone de 1. 05 dollards/kg.

This doctorate deals with an attractive way for a transition toward an hydrogen-based economy via solar natural gas dissociation. In the frame of the European SOLHYCARB project, it was proposed to investigate this process extensively. At CNRS-PROMES, two indirect heating solar reactors (20 and 50 kWth) were designed, built and tested at the 1 MW solar furnace focus. They consist of graphite cavity-type receivers approaching the blackbody behavior. The reaction is carried out in tubular sections inserted in the absorber. The 20 kW solar reactor was especially suitable to study the chemical reaction and methane conversion performances depending on the experimental conditions. A temperature increase enhances the methane conversion while a residence time increase improves the dissociation of C2H2, the main by-product. The Dsmoke kinetic code was validated for the simulation of methane dissociation. The 50 kW solar reactor was operated to produce significant amounts of carbon black for determining its quality. The software Fluent® is used for the reactor energetic optimization. A 10 MWth scale industrial plant is studied through a flowsheet (Prosim®) and an economic analysis. The solar process can be competitive with conventional methods for hydrogen production: a hydrogen production cost of 1 dollards/kg is reached for a CB selling price of 1. 05 dollards/kg.