Organic transistor-based DNA sensors

• Auteur / Autrice : Loïc Kergoat
• Direction : Giles Horowitz
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Surfaces, interfaces, matériaux fonctionnels
• Date : Soutenance en 2010
• Etablissement(s) : Paris 7

Mots clés

Mots clés contrôlés

ADN

Biocapteurs

Transistors à effet de champ

Semiconducteurs organiques

Résumé

Ce travail de thèse consiste en l'utilisation de transistors organiques comme biocapteurs à ADN ne nécessitant ni marquage ni ajout de réactifs. La première approche concernait l'utilisation d'OECT. Malgré l'utilisation de deux méthodes de fonctionnalisation, aucune modification de la réponse du transistor n'a été enregistrée. La deuxième approche fut d'utiliser la configuration EGOFET. Le P3HT et le rubrène furent étudiés en utilisant de l'eau comme électrolyte. Les deux matériaux ont montré une réponse typique d’un canal de type-p fonctionnant en accumulation et cela à une très faible tension (moins de 1V). La simplicité de cette structure la rend appréciable pour tester de nouveaux (semi-conducteurs organiques. Par la suite, des mélanges P3HT/PMMA ont été étudiés et les performances des transistors améliorées. La modification des performances est attribuée à la séparation latérale de phases, révélée par les mesures topographiques par AFM. Finalement, cette configuration a été utilisée pour la détection de l'ADN. Un dérivé du P3HT ayant des groupements carboxyliques pour greffer l'ADN, a été utilisé. Le greffage de l'ADN modifie fortement le comportement du transistor. L'encombrement stérique des brins d'ADN diminue la pénétration des ions dans le polymère. De plus, les charges négatives de l'ADN ; déplacent la tension de grille minimale vers les potentiels négatifs. L'utilisation d'un électrolyte concentré inhibe la réponse du transistor lors de l'hybridation. En réduisant cette concentration, cet effet d'écrantage disparaît et une diminution du courant off est observée. Plusieurs expériences restent cependant nécessaires pour comprendre le principe de transduction.

This PhD work deals with the use of organic transistors for the development of reagentless and label-free DNA biosensors. First OECTs made of PEDOT:PSS were used and two DNA immobilization methods were successfully performed. Nevertheless, both approaches did not show any modification in the OECT behavior upon DNAhybridization. In a second step, EGOFET configuration was investigated. P3HT and rubrene were studied using water as electrolyte. Both semiconductors showed typical p-type channel behavior ope- rating in accumulation mode at very low voltage (below 1V). The simplicity and readiness of its production reveals a helpful tool for rapid testing of new organic semiconductors. Then PMMA twas blend to P3HT, resulting in improved electrical performance and stability of devices made lof pure P3HT. Topographic investigations by AFM carried out on blends with various PMMA to P3HT ratio reveal a lateral phase separation of the two components. | Finally, this configuration was used for DNA detection. A derivative of P3HT, with carboxylic I acid moieties for DNA grafting was used. Upon probe DNA immobilization, a clear change in the transistor behavior is observed. The off current decreases because of the steric hindrance of DNA strands, blocking ion penetration into the semiconductor bulk. The minimum gate voltage is shifted towards negative voltages because of the negative charges of DNA. Response of the EGOFET upon hybridization is quenched in high ionic concentration solution. This screening effect vanishes when reducing the ion concentration, resulting in an off current drop jupon hybridization. Several experiments have to be performed to fully understand the transduction mechanism.