Étude des phénomènes de transport dans un réacteur catalytique pilote de type filaire

Study of the external transport phenomena in a catalytic pilot single pellet string reactor

• Auteur / Autrice : Ana Isabel Fernandes Hipolito
• Direction : Claude de Bellefon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés
• Date : Soutenance le 26/11/2010
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire des matériaux céramiques et procédés associés (Maubeuge, Nord ; 1998-2021) - Matériaux Céramiques et Procédés
• Jury : Président / Présidente : Daniel Bianchi
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Fernando Ramôa Ribeiro, Pascal Pitiot, Matthieu Rolland, Christophe Boyer
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Faïçal Larachi, Henri Delmas

Mots clés

Mots clés contrôlés

Réacteurs à eau sous pression -- Perte de fluide de refroidissement

Hydrodynamique

Gaz -- Écoulement

Catalyse hétérogène

Mots clés libres

Intensification des procédés

Réacteur « filaire »

Catalyse Hétérogène

Écoulement gaz/liquide

Hydrodynamique

Perte de pression

Transfert de matière gaz/liquide

Transfert de matière liquide/solide

Single pellet string reactor

Heterogene catalysis

Gas/liquid flow

Hydrodynamic

Low of pressure

Gas/liquid mass transfert

Solid/liquid mass transfert

Résumé

L’extrapolation des réacteurs catalytiques nécessite l’acquisition des données cinétiques sur des réacteurs à petite échelle dans les conditions opératoires industrielles. Le critère de dimensionnement utilisé lors de la réduction d’échelle est la conservation de la vitesse volumique horaire, ce qui conduit à des vitesses de circulation très faibles dans les réacteurs pilotes à lit-fixe. A ces vitesses, les flux de transfert de matière externes peuvent devenir limitant par rapport au flux de réaction. Dans ce contexte, une nouvelle géométrie de réacteur a été imaginée pour intensifier les transferts de matière et chaleur et pour augmenter les vitesses de circulation des fluides : le réacteur "filaire". Il s’agit d’un réacteur dont le diamètre est égal ou proche de celui des grains de catalyseur et avec un ratio longueur sur diamètre très élevé. Le principal objectif de cette thèse est de caractériser ce réacteur en termes d’hydrodynamique et de transferts de matière externes pour définir ses limites d’utilisation. En écoulement diphasique, ce réacteur est relativement piston et la rétention liquide est élevée, ce qui permet d'assurer un mouillage total du catalyseur. En ce qui concerne les vitesses des transferts de matière externe, celles-ci sont proches de celles d'un réacteur agité avec panier et sont supérieures à celles caractéristiques d'un réacteur pilote à lit-fixe conventionnel. Cette observation est liée à l’augmentation des vitesses locales du liquide et à la présence d'un écoulement du type Taylor modifié. En conclusion, le réacteur "filaire" constitue une alternative efficace aux réacteurs pilotes à lit-fixe pour l’étude de catalyseurs mis en forme.

Small size fixed-bed reactors are a common choice for testing industrial supported catalyst under industrial operating conditions. The most common criterion for reactor’s scale-down is based on the conservation of the liquid hourly space velocity which leads to a very low fluid flow velocity at the laboratory scale. Under these conditions, the external mass transfer flux can become the limiting step of the process. In this context, a new reactor geometry was proposed to intensify mass and heat transfers and to increase fluid flow velocities: the single pellet string reactor. This reactor is composed of a tube with an internal diameter close to that of the catalyst particles and with a high length over diameter ratio. The main goal of this thesis is to characterise the hydrodynamic and external mass transfer performances of this new reactor in order to define its application domain. In two-phase gas-liquid flow, the reactor flow is plug flow and the liquid hold-up values are high, which insures a complete wetting of the catalyst particles. The mass transfer coefficients were quantified and the measured rates are much higher than those observed in conventional pilot fixed-bed reactors, which can be explained by the increased local liquid velocities and by the modified Taylor flow regime. Catalytic tests with a very fast model reaction revealed that the external mass transfer performances of the single pellet string reactor are close to those measured in a stirred tank reactor equipped with a catalytic basket. In conclusion, the single pellet string reactor represents a new and efficient alternative to fixed-bed pilot reactors to study shaped catalysts.