Thèse soutenue

Étude du couplage oxydant du méthane : approche combinée de la formulation des catalyseurs, de la cinétique de la réaction et de l'ingénierie des réacteurs
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Auteur / Autrice : Louis Olivier
Direction : Claude MirodatosAndré Van Veen
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Catalyse
Date : Soutenance le 02/04/2010
Etablissement(s) : Lyon 1
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon (Villeurbanne, Rhône)
Jury : Président / Présidente : Philippe Miele
Examinateurs / Examinatrices : Stéphane Morin
Rapporteurs / Rapporteuses : Jean-Michel Tatibouët, Joris Thybaut

Résumé

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Le couplage oxydant du méthane (OCM) est une réaction complexe de catalyse hétérogène, permettant la conversion directe du méthane en éthylène, pour un coût énergétique moindre par rapport aux procédés industriels indirects actuels. L’OCM nécessite une température supérieure à 700°C, à pression atmosphérique. Il y a donc compétition avec l’oxydation totale. Dans les nombreuses études rapportées dans la littérature, la limite de 25 % de rendement en C2 (éthane + éthylène) n’a pas été franchie. Les mécanismes proposés ne sont pas applicables à tous les catalyseurs actifs ou valables pour un large domaine de conditions opératoires. Une nouvelle manière d’aborder cette réaction est de prendre en compte la plus large diversité possible des paramètres intervenant dans ce procédé, de la formulation aux réacteurs en vue d'optimiser les performances. La présente étude a permis d’extraire des descripteurs pertinents du processus de l’OCM à partir de données expérimentales et d’établir certaines corrélations entre descripteurs et performances. Des catalyseurs LaSrCaO ont été sélectionnés après tests à haut débit en réacteur parallèle à lit fixe et un modèle micro-cinétique de l’OCM dans ce réacteur a été validé grâce aux données obtenues. D’autres expériences ont été menées avec succès en réacteur à membrane dense pour améliorer la productivité en éthylène. Le rôle joué par la composition de surface des catalyseurs a été identifié et une analyse critique de la méthode générale mise en œuvre conclut ce travail