Contrôle du dépôt et de la décomposition des précurseurs de cobalt dans la conception de catalyseurs Fischer-Tropsch
Auteur / Autrice : | Alan Jean-Marie |
Direction : | Andrei Khodakov, Anne Griboval-Constant |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Molécules et Matière Condensée |
Date : | Soutenance le 01/12/2010 |
Etablissement(s) : | Lille 1 |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Mots clés libres
Résumé
Cette thèse porte sur la conception de nouveaux catalyseurs à base de cobalt supportés par des matériaux aluminiques pour la synthèse Fischer-Tropsch. Ainsi, de nombreux catalyseurs ont été préparés par imprégnation à sec et par méthode sol-gel. Ils ont été étudiés à chaque étape de leur préparation par différentes techniques physico-chimiques et spectroscopiques et un certain nombre ont été testés en réacteurs à lit fixe et slurry sous pression.L’axe majeur de cette étude concerne l’introduction sous-stœchiométrique d’additifs organiques au cours de la préparation de catalyseurs. En fonction des conditions de préparation, ces composés ont eu un impact très marqué sur la dispersion et la réductibilité du cobalt et donc, sur les performances des catalyseurs en synthèse Fischer-Tropsch. Différents paramètres influant sur les performances catalytiques ont été identifiés comme la nature chimique de ces composés, leur mode d’introduction, les conditions de leur décomposition… Nous avons constaté que le rôle de ces agents organiques pouvait être multiple. Ces composés, en interagissant avec les ions cobalt, sont susceptibles de modifier la nature des entités à base de cobalt déposées sur le support et ainsi, de modifier le processus de « nucléation-croissance » des agrégats d’oxyde de cobalt lors de la décomposition du précurseur. Par ailleurs, ces molécules organiques peuvent aussi modifier les propriétés physico-chimiques du support (texture, point isoélectrique…) et par conséquent, changer la répartition du cobalt à la surface durant l’imprégnation.