Vers le contrôle de l'alignement et de l'orientation : théorie et expérience

Towards control of molecular alignement and orientation : an experimental and theoretical approach

• Auteur / Autrice : Ronald Tehini
• Direction : Olivier Faucher, Dominique Sugny
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 13/12/2010
• Etablissement(s) : Dijon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Carnot (Dijon ; .....-2012)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne (ICB) (Dijon)
• Jury : Président / Présidente : Georges Jolicard
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Xavier Michaut
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : David Lauvergnat, Pascal Honvault

Mots clés

Mots clés contrôlés

Polarisation (lumière)

Lasers femtoseconde

Biréfringence

Moment angulaire

Mots clés libres

Alignement moléculaire

Orientation moléculaire

Champ bi couleur

Moment angulaire

Polarisabilité

Hyperpolarisabilité

Control cohérent

Paquet d'ondes rotationnelles

Biréfringence

Impulsions laser ultracourtes

Excitation rovibrationnelle

Interférences

Molécule NO

Molécule CO2

Molécule N2

Molecular alignment

Molecular orientation

Angular momentum

Two-colour field

Polarizability

Hyperpolarizability

Coherent control

Rotational wave packet

Phase control

Birefringence

Single-shot detection

Ultra short laser

Rovibrational excitation

NO molecule

CO2 molecule

N2 molecule

Résumé

Cette thèse traite du contrôle et de la caractérisation de l'alignement et de l'orientation du point de vue théorique et expérimental. L'alignement d'une molécule linéaire consiste à obtenir une probabilité élevée de localisation de l'axe internucléaire symétrique autour de l'axe de polarisation du champ tandis que l'orientation privilégie un sens particulier le long du champ. L'orientation à l'aide d'impulsions bi couleur (2+1) non résonnantes est étudiée en détail et les conditions permettant d'obtenir une orientation efficace sont examinées. Un schéma bi couleur où la deuxième harmonique est en quasi-résonance avec un niveau vibrationnel de la molécule est également étudié. Cette technique présente l'avantage d'offrir un paramètre supplémentaire à savoir l'écart à la résonance qui peut être ajusté de manière à optimiser l'orientation moléculaire. Finalement une nouvelle technique expérimentale de détection de l'alignement moléculaire est présentée. Celle-ci permet une détection monocoup de l'alignement moléculaire sur une étendue temporelle jusqu'alors inégalée.

This thesis is about the control and characterisation of the alignment and orientation of molecules by ultra short laser pulses on a theoretical and experimental approach. Alignment corresponds to a symmetric angular distribution of the molecular axis peaked along the laser field axis, whereas orientation provides an asymmetric distribution favouring one spatial direction. Orientation by sudden two-colour (2+1) pulses is studied extensively for the non resonant case and conditions required for achieving significant orientation are explored. A second two-colour scheme, where the second harmonic is in quasi resonance with a vibrational level of the molecule, is also presented and discussed. The last technique has the advantage to offer the detuning of the laser frequency as an additional free parameter, which can be adjusted to enhance molecular orientation. A new experimental polarization imaging 2D technique for the detection alignment is also developed. Experimental results on single shot detection of molecular alignment achieved over an unprecedented temporal span are presented.