Auteur / Autrice : | Irina Stan |
Direction : | Christian Fernandez |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie théorique, physique, analytique |
Date : | Soutenance en 2010 |
Etablissement(s) : | Caen |
Mots clés
Résumé
Les zéolithes à porosité hiérarchisée ont considérablement amélioré les performances catalytiques par rapport aux zéolithes microporeuses parentes, car l’ajout de micropores modifie la distribution des sites acides et améliore le transport dans les cristaux. Jusqu'à présent, il n’existe aucun protocole qui permette d’évaluer quantitativement l’accessibilité des différents sites actifs dans les zéolithes à porosité hiérarchisée. Dans ce travail, l’adsorption de molécules sondes telles que les alkylpyridines et le monoxide de carbone suivie par spectroscopie infrarouge a été utilisée pour la quantification de l’accessibilité des sites acides, et leur force relative, dans les zéolithes à porosité hiérarchisée de type ZSM-5 et ITQ-4, obtenues par désilication in milieu alcalin. Il a été ainsi démontré que la création de mésoporosité dans les zéolithes conduit à l’augmentation du nombre de sites actifs accessibles aux molécules sonde avec un diamètre cinétique plus important. Les propriétés catalytiques des zéolithes desilicées a ensuite été étudié par spectroscopie infrarouge operando (sous flux) en utilisant la réaction d’isomérisation de l’o-xylene. L’impact de la desilication et de traitements acides consécutifs sur la distribution des sites actifs et les performances catalytiques a pu être établi.