Réactivité des couvertures argileuses en présence de CO2 en conditions de stockage géologique profond : approche intégrée expérimentation-modélisation

Reactivity of clayey caprock with CO2 in deep underground storage conditions : integrated approach experiments-modeling

• Auteur / Autrice : Anthony Credoz
• Direction : Oleg S. Pokrovsky, Laurent Trotignon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géochimie, énergie, environnement
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Toulouse 3

Mots clés

Mots clés contrôlés

Roches argileuses

Captage et stockage géologique du dioxyde de carbone

Roches réservoirs (géologie pétrolière)

Mots clés libres

Co2

Illitisation

Stockage géologique

Expérience

Couverture

Modélisation

Argiles

Résumé

Ces travaux donnent une vision multi-échelle de la réactivité de roches de couvertures argileuses, formations de confinement et de scellement du CO2 dans le réservoir géologique profond. La stratégie mise en œuvre depuis l'échelle expérimentale sur phases argileuses purifiées jusqu'à la modélisation intégrative à grandes échelles de temps et d'espace nous a permis d'identifier les processus géochimiques prépondérants, de vérifier la cohérence entre expérience et modélisation et de souligner les impacts opérationnels sur l'intégrité des couvertures à long terme. L'altération des ciments carbonatés est susceptible d'ouvrir la porosité de la roche et de créer d'éventuels chemins préférentiels pour l'écoulement du fluide réactif. L'altération des phases argileuses, notamment au travers du processus d'illitisation, réduit le volume d'occupation de la fraction argileuse mais limite considérablement l'ouverture de porosité dans les premiers centimètres de la roche. Le processus d'illitisation en milieu acide, déterminé expérimentalement et modélisé à petite et grande échelle, s'accompagne de précipitation de silice. Plus fondamentalement, ces travaux apportent de nouveaux paramètres cinétiques sur les minéraux argileux et mettent en évidence de nouvelles transformations structurales. Plus largement, cette étude contribue à l'acquisition de données qualitatives (chemins réactionnels d'évolution de roches de couverture à long terme, réactivité couplée carbonates/argiles) et quantitatives (distance de pénétration du CO2 dans la couverture) répondant ainsi à une partie de l'évaluation générale de performance et de sûreté du stockage géologique de CO2.

This study offers a multi-scale vision of complex clayey caprocks reactivity and evolution. These formations are identified for the CO2 containment and sealing into the deep underground reservoir. From the experimental scale on purified clay minerals to integrative modeling at large space and time scales, the strategy developped allowed to identify the main geochemical processes, to check the good agreement between experiment and modeling, and to stress the operational impacts on long-term caprocks integrity. Carbonated cement alteration is likely to open caprock porosity and to create preferential reactive pathway for reactive fluid flow. Clay minerals alteration, including the illitization process, reduces the clay fraction volume but considerably limits the porosity increase. The illitization process in acidic conditions determined experimentally and by modeling at small and large scale, is coupled with silica precipitation. On the fundamental side, new kinetic parameters were determined for clay minerals and highlights new structural transformations. On the operational side, this study contributes to the acquisition of qualitative data (long-term reactive pathways of clayey caprocks, coupled carbonates/clays reactivity) and quantitative data (CO2 penetration distance into the caprock) to improve the performance and safety assessment of CO2 capture and geological storage.