Étude ab initio de la dynamique des phonons cohérents dans le bismuth

Ab initio of the incoherent optical phonon dynamics in bismuth

• Auteur / Autrice : Yvelin Giret
• Direction : Brice Arnaud
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Rennes 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière (Rennes1996-2016)
• Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université européenne de Bretagne (2007-2016)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Interactions électron-phonon

Bismuth

Semi-métaux

Physique de l'état solide

Méthodes ab initio (chimie quantique)

Lasers femtoseconde

Résumé

Ce travail de thèse est consacré à l’étude ab initio de la dynamique des phonons optiques cohérents dans le bismuth. Dans un premier temps, nous avons effectué une étude ab initio des propriétés à l’équi- libre des semi-métaux du groupe V (arsenic, antimoine et bismuth). Nous avons montré que les calculs basés sur l’approximation de la densité locale (LDA) permettent de reproduire correctement les propriétés structurales, électroniques et vibrationnelles de ces composés. Nous avons calculé la dynamique des phonons cohérents dans l’hypothèse où les élec- trons relaxent très rapidement par rapport aux temps caractéristiques des vibrations ato- miques, permettant ainsi de caractériser la distribution électronique hors-équilibre par une température électronique largement supérieure à celle du réseau. Cette approche nous a permis de corroborer d’une part le scénario de l’excitation displacive (DECP) dans le cas du bismuth et de l’antimoine, et de reproduire qualitativement les baisses de fréquence et les augmentations d’amplitude avec la densité d’excitation observées dans les expériences pompe-sonde. Nous avons couplé les résultats de nos calculs ab initio avec un modèle à deux tem- pératures afin d’effectuer une comparaison quantitative avec les spectres de diffraction X résolue en temps. Nous avons ainsi pu identifier le rˆole essentiel de la diffusion de la chaleur au sein du système électronique, et montrer qu’un modèle à entropie électronique quasi- constante est le plus adapté pour la description du phonon cohérent de symétrie A1g dans le bismuth photoexcité.

This thesis is devoted to the ab initio study of the coherent optical phonon dynamics in bismuth. As a first step, we have performed an ab initio study on equilibrium properties of group-V semimetals (arsenic, antimony, bismuth). By this approach, we have shown that calculations based on local density approximation (LDA) correctly reproduce structural, electronic, and vibrational properties of these compounds. We calculated the dynamics of coherent phonons in the hypothesis that photoexcited electrons relax very quickly compared to characteristic time of atomic vibrations, allowing us to describe the out-of-equilibrium electronic distribution by an electronic temperature much higher than the lattice one. This approach allows us to corroborate the displacive scenario (DECP) for bismuth and antimony, and to qualitatively reproduce the decrease of the frequency and the increase of the amplitude observed in pump-probe experiments. We coupled our ab initio calculations with a two temperatures model in order to make a quantitative comparison with time resolved X-ray diffraction experiments. Thereby, we have pointed out the important role played by the electronic heat diffusion, and shown that a quasi-constant electronic entropy model is the most relevant to describe the dynamics of A1g coherent phonon in photoexcited bismuth.