Incorporation du Plomb dans des matrices d'intérêt géophysique et environnemental

Incorporation of Pb in matrices of geophysical and environmental interests

• Auteur / Autrice : Julien Dubrail
• Direction : François Farges, Laurent Gautron
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géomatériaux
• Date : Soutenance le 14/12/2009
• Etablissement(s) : Paris Est
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Information, Communication, Modélisation et Simulation (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Géomatériaux et Géologie de l'Ingénieur
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : François Farges, Laurent Gautron, Julien Haines, Jean-Paul Itié, Alexis Markovits
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Julien Haines, Jean-Paul Itié

Mots clés

Mots clés contrôlés

Zircons

Monazite

Méthodes ab initio (chimie quantique)

Spectroscopie d'absorption atomique

Spectroscopie des rayons X

Matériaux -- Effets des hautes pressions

Plomb

Mots clés libres

Plomb

Expérimentation à haute pression

Spectroscopie d'absorption des rayons X

Calculs Ab-initio

Dft

Pérovskite calcique

Phase CAS

Matrices de stockage

Monazite

Zircon

Métamicte

Lead

High-pressure experiments

X-ray absorption spectroscopy

Ab-initio calculations

Dft

Calcic perovskite

CAS phase

Nuclear waste form

Monazite

Zircon

Metamict

Résumé

Ce travail contribue à mieux connaître et contraindre la minéralogie du plomb. L’incorporation du plomb dans des minéraux du manteau terrestre a été étudiée ; on observe que deux phases importantes du globe sont des candidates pour accueillir le plomb : la phase CAS dans les plaques en subduction et la phase pérovskite CaSiO3 troisième minéral majeur du manteau inférieur. D’autres minéraux du manteau supérieur ont été également étudiés pour une incorporation du plomb. Des calculs ab-initio ont été réalisés sur un composé simple de plomb, PbO2. Ces calculs permettent de mettre en évidence l’évolution de PbO2 à hautes pressions jusqu’à 130 GPa. La spéciation du plomb dans des minéraux naturels métamictes a aussi été explorée : cette étude de l’élément fils des éléments radioactifs U et Th, dans ces minéraux naturels permet de mieux contraindre l’immobilisation durable des déchets nucléaires

This work helps to better understand and constrain the mineralogy of lead. The incorporation of lead in mantle minerals has been studied, we observe that two important mineral phases of the globe are candidates to accommodate lead in their structures : the CAS phase present in subducted plates and the CaSiO3 perovskite which is the third major mineral phase of the Earth’s lower mantle. Other minerals present in the upper mantle have also been studied for the incorporation of lead. Ab-initio calculations have been performed on a simple compound of lead, PbO2. These calculations help to better constrain the evolution of PbO2 at high pressures up to 130 GPa. The speciation of lead in natural metamict minerals has also been explored : this study on lead the daughter product of radioactive U and Th in these minerals improves our knowledge of the long-term immobilization of nuclear wastes