Thèse soutenue

Etude des mécanismes et des cinétiques de corrosion aqueuse de l’alliage d’aluminium AlFeNi utilisé comme gainage du combustible nucléaire de réacteurs expérimentaux
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Auteur / Autrice : Matthieu Wintergerst
Direction : Nicolas DacheuxBénédicte Kapusta
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie. Radiochimie
Date : Soutenance en 2009
Etablissement(s) : Paris 11
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Pour le réacteur nucléaire expérimental Jules Horowitz, l'alliage d'aluminium AlFeNi sera utilisé pour le gainage du combustible nucléaire. Cet alliage (Al–1%Fe–1%Ni–1%Mg) a été développé pour sa bonne résistance à la corrosion aqueuse à haute température. Pourtant à ce jour peu d'études ont porté sur les processus de dégradation en milieu aqueux et sur les effets de l'irradiation sur cet alliage. Or la conception du réacteur nécessite une meilleure compréhension des mécanismes de corrosion. Des expériences de corrosion ont donc été menées en autoclaves à 70°C, 165°C et 250°C sur des tôles en AlFeNi, représentatives du gainage combustible. Différentes techniques ont été utilisées pour caractériser le produit de corrosion : MEB, MET, MASE, DRX, spectroscopie Raman. Les observations associées montrent une structure duplex : une couche dense et amorphe près du métal et une couche cristalline et poreuse au contact de l'eau. Leurs compositions chimiques sont différentes et dépendent des éléments solubilisés dans l’eau. Complétées par des expériences de marquage, ces analyses ont démontré que cette structure résulte d'un mécanisme de croissance mixte des couches d'oxyde avec des diffusions cationique et anionique cinétiquement couplées. Des quantifications des vitesses de relâchement en solution, des épaisseurs d'oxyde et de corrosion de l'alliage ont permis de proposer un mécanisme de dégradation de l'alliage AlFeNi associant diffusion cationique et processus de dissolution/précipitation en solution. Une comparaison avec des couches d'oxydes formées en réacteur sur des plaques combustibles a mis en évidence l'importance du régime hydraulique sur les processus de dégradation de l'alliage, l'irradiation semblant être un paramètre de second ordre.