Développement d'un instrument d'analyse physico-chimique en temps réel pour l'étude de la fraction organique de l'aérosol atmosphérique : SPLAM : Single particle Laser Ablation Mass Spectrometry

Development of an instrument for the real time physical chemistry analysis of the organic fraction of the atmospheric aerosol : splam -single particle laser ablation mass spectrometry

• Auteur / Autrice : François Gaie-Levrel
• Direction : Martin Schwell, Émilie Perraudin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie de la pollution atmosphérique et physique de l'environnement
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Paris 7

Mots clés

Mots clés contrôlés

Aérosols atmosphériques

Photoionisation

Pollution atmosphérique

Spectrométrie de masse

Résumé

Part omniprésente de l'atmosphère, les aérosols atmosphériques sont connus pour être impliqués dans la chimie hétérogène atmosphérique et pour leurs impacts tant climatique que sanitaire. De nos jours, ces effets sont encore mal connus notamment en raison de la caractérisation encore incomplète de la composition chimique des aérosols atmosphériques et plus particulièrement de la fraction organique secondaire (AOS). Une meilleure connaissance du cycle de vie des AOS permettrait alors de mieux comprendre leurs impacts. Ce travail de thèse, mené dans cet objectif, a consisté à développer et caractériser un instrument d'analyse de particules individuelles en temps réel pour l'étude d'AOS produits en chambre de simulation atmosphérique (CSA) complémentaire aux techniques d'analyses traditionnelles. Ce développement a porté sur les trois étapes qui composent cet instrument : (1)- un système de lentilles aérodynamiques permet d'introduire les particules au sein de l'instrument sous la forme d'un faisceau de particules peu divergent (2) - une chambre de détection optique, composée de deux laser continus à 403 nm, permet de déterminer k taille des particules détectées et de déclencher un laser excimère (KrF, 248 nm) qui permet leur vaporisation et leur ionisation (3) - un spectromètre de masse à temps de vol (TOF-MS) linéaire permet l'analyse des ions produits lors de l'impulsion du laser excimère et donc l'accès à la composition chimique des particules individuelles précédemment détectées. Finalement, les premières expériences sur des aérosols modèles ainsi que sur des AOS produits en CSA ont permis de valider le principe d'analyse particule par particule de cet instrument.

Atmospheric aerosols are known to impact on human health, atmospheric chemistry and climate. To date, these effects are still poorly understood, partly due to incomplete characterisation of aerosol chemical composition, in particular its secondary organic fraction (SOA). A better comprehension of the SOA formation and ageing mechanisms allows a better understanding of these impacts. In this context, this thesis work was dedicated to the development and the characterisation of an analytical technique of individual particles in real time for the SOA studies produced in smog chamber. The three parts of the instrument were developed : (1) - an aerodynamic lens System which permits the introduction of a beam of very low divergence of particles into the instrument (2) - an optical detection chamber, composed of two continuous laser at 403 nm, which permits to size the detected particles and to trigger a KrF eximer laser (248 nm) allowing for their vaporisation and ionisation (3) a linear time-of-flight mass spectromeier (TOF-MS) which analyses the ions produced during the excimer laser pulse and therefore gives access to the chemical composition of individual particles detected in the second part of the instrument. Finally, the first experiments of some models aerosols and SOA produced in a smog chamber validated the individual particle analysis of the instrument.