Inversion d'un système par krigeage : application à la synthèse de catalyseurs à haut débit

par Régis Bettinger

Thèse de doctorat en Automatique, traitement du signal et des images

Sous la direction de Luc Pronzato.

Soutenue en 2009

à Nice , dans le cadre de École doctorale Sciences et technologies de l'information et de la communication (Sophia Antipolis, Alpes-Maritimes) .

Le président du jury était Fabrice Gamboa.

Le jury était composé de Luc Pronzato, Pascal Duchêne, Fabrice Gamboa, Werner Müller, Emmanuel Vazquez, Henry P. Wynn.

Les rapporteurs étaient Fabrice Gamboa, Henry P. Wynn.

mots clés

• Planification d'expériences
• Minerais -- Échantillonnage et estimation
• Entropie
• Modèles mathématiques

Résumé

Ce travail concerne la modélisation du processus de synthèse (construction) de supports de catalyseurs obtenus par réaction silice-alumine. Ce phénomène est caractérisé par 5 variables d'entrée et 2 variables de sortie (la surface spécifique et le volume mésoporeux du support de catalyseur). Chaque combinaison des valeurs de sortie ayant une application potentielle, on voudrait savoir en synthétiser le plus grand nombre, c'est-à-dire connaître les variables d'entrée permettant de construire un catalyseur ayant des caractéristiques données (surface, volume) a priori quelconques. Les limites atteignables des deux sorties du système sont inconnues. Ne disposant pas de suffisamment d'essais pour pouvoir espérer construire un modèle fiable sur l'ensemble du domaine de variation des variables d'entrée, nous choisissons une approche par plans d'expérience séquentiels avec modélisation par krigeage permettant d'éviter une trop grande dispersion des variables d'entrée tout en assurant une exploration du domaine accessible pour les variables de sortie. Les essais sont choisis séquentiellement en se servant de l'information apportée par les essais précédents et traitée par le modèle de krigeage. Cette façon de procéder est a priori plus efficace que celle consistant à utiliser un plan d'expériences fixé au départ et comprenant la totalité des essais disponibles. Des critères d'ajout séquentiel de points d'expérimentation (définissant les valeurs des variables d'entrée) sont proposés, qui favorisent une forte dispersion des sorties correspondantes et prennent en compte les incertitudes associées aux prédictions par krigeage. Enfin, les critères retenus, l'un à base de distance et l'autre à base d'entropie, sont testés sur des données simulées afin de vérifier la bonne répartition finale des valeurs des réponses. Des rappels sur la modélisation par processus gaussien, la régression/interpolation par krigeage et ses liens avec les méthodes de type splines et SVM, ainsi que la planification d'expériences sont présentés en essayant de concilier rigueur et clarté.

Titre traduit

System inversion by kringing applied to high-throughput catalysts synthesis

Résumé

This work deals with the modeling of the synthesis process for catalyst supports obtained by a chemical reaction involving silica and alumina. The process is characterized by 5 inputs and 2 outputs (specific surface and mesoporous volume of the support). Each pair of output values has a potential application and the ultimate objective is to be able to find input values associated with the synthesis of a catalyst with any given output characteristics (surface, volume). The ranges of the two outputs are unknown. The number of runs available is too small to build a satisfactory model over the whole input domain. We thus combine design of experiments and kriging modeling in a way that ensures both a limited dispersion of the input factors and a good exploration of the reachable output domain. The runs are designed sequentially, using the information provided by former runs through their associated kriging model. This sequential construction seems more efficient than the design of a non-sequential experiment containing the total amount of available runs. Several criteria are proposed for sequential design which favor a high dispersion of the corresponding outputs and take the uncertainties associated with the kriging model into account. The two most appealing are tested on simulated data in order to check the dispersion of outputs; one is based on minimax distance and the other on entropy. Basic properties of Gaussian processes, regression/interpolation by kriging and links with other methods such as splines and SVMs are reminded, together with standard methods for designing experiments, with the objective of combining rigor and clarity.