Complexes nanotubes de carbone monoparois / polysaccharides : caractérisation de l'association et mécanisme

par Isabelle Riou

Thèse de doctorat en Sciences des matériaux

Sous la direction de Olivier Chauvet et de Patricia Bertoncini.

Soutenue en 2009

à Nantes , en partenariat avec Université de Nantes. Faculté des sciences et des techniques (autre partenaire) .


  • Résumé

    Aujourd’hui, les études sur les nanotubes de carbone (NTC) et plus particulièrement sur leur utilisation dans le domaine du biomédical sont en plein développement. Nos travaux s’inscrivent dans cette dynamique et sont consacrés à la formation et à la caractérisation de complexes NTC monoparois / Polysaccharides, en vue de la réalisation, à long terme, de biocapteurs à transduction optique. Les polysaccharides utilisés sont des dérivés d’amylose et de cellulose. L’objectif est de comprendre les interactions entre ces biopolymères et les NTC, qui permettent la dispersion et l’individualisation des NTC en milieu aqueux. Pour ce faire, les complexes sont formés en solution aqueuse en présence d’ultra-sons, isolés par centrifugation et étudiés notamment par spectroscopie d’absorption optique, de diffusion Raman et d’émission et microscopie à force atomique. L’efficacité et le rendement de la dispersion est fonction d’un polysaccharide donné. C’est avec la carboxyméthylcellulose que les dispersions obtenues sont les plus performantes. Par variation de la conformation du biopolymère, de son état de charge, de son hydrophobicité, du milieu réactionnel (solvant, pH, salinité)… nous avons pu montrer que l’interaction dominante mise en jeu est de type CH-π entre le NTC et le groupement glucosidique de la chaîne principale. Une conformation étendue du biopolymère favorise cette association. Les interactions hydrophobes et électrostatiques interviennent aussi dans le mécanisme d’association et induisent une légère sélectivité envers les NTC semi conducteurs. Bien que nous n’ayons pas encore pu réaliser de biocapteurs, les complexes obtenus répondent aux critères permettant de le faire.

  • Titre traduit

    Single walled carbon nanotubes / Polysaccharides complexes : characterization of the association and mechanism


  • Résumé

    This thesis tackles the fields of carbon nanotubes and their biomedical applications. In that purpose, Single-Walled Carbon Nanotubes (SWNT) / Polysaccharides complexes are prepared in water by an ultrasound process and isolated by a centrifugation step and then characterized. The long term application of such systems could be the fabrication of a biosensor with optical detection. Different kinds of cellulose and amylose derivatives are used in order to individualize SWNT in water in a stable way. We show that the polysaccharide water solubility, its conformation in solution and its structure are as much different parameters which have to be taken into account for the determination of the effectiveness and the yield of the dispersion. To understand the mechanism of interaction between polysaccharide and SWNT, we use in particular optical absorption, Raman and emission spectroscopy and atomic force microscopy. Effectiveness and yield are function of a given polysaccharide. Carboxymethylcellulose is shown as one of the best dispersant for SWNT. Excellent individualization of the SWNT is observed. Modification of the polymer charge, of its hydrophobicity or of the reaction medium (salt, pH, solvent) prove that a flat conformation of the biopolymer favours the interaction. In this study, we have shown that the main mechanism of interaction may consist in a CH-π interaction between the glucose chain of the polysaccharide and the sidewall of the carbon nanotubes. Electrostatic and hydrophobic forces also have to be considered in the association mechanism and induce a weak selectivity of the process for semiconductor nanotubes. The complexes may be used for building biosensors.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (202 p)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr.

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  • Cote : 2009NANT2123
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