Élaboration de matériaux poreux à base de mullite par procédé SHS

Elaboration of porous mullite-based materials via SHS reaction

• Auteur / Autrice : Ahmed Esharghawi
• Direction : Françoise Nardou, Claude Penot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Science des matériaux céramiques et traitements de surface
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Limoges
• Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université de Limoges. Faculté des sciences et techniques
• Jury : Président / Présidente : Eric Gaffet
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Dominique Goeuriot, Dominique Vrel

Mots clés

Mots clés contrôlés

Granulométrie

Magnésium

Aluminium

Kaolin

Mullite

Matériaux poreux

Mots clés libres

Kaolinite

Shs

Poudres métalliques

Corps poreux

Résumé

L'objet de cette étude était l'élaboration de composés poreux en mullite, par un procédé de synthèse auto-entretenue (Self-propagating High temperature Synthesis ou SHS) à partir d'une argile kaolinitique d'origine libyenne et de poudres métalliques (Al et Mg). Dans un premier temps nous avons effectué la caractérisation physico-chimique des poudres utilisées. Une étude préalable menée sur des mélanges comportant 89,5% d'argile brute et 10,5% en masse de poudre d'aluminium, avec des ajouts de poudre de magnésium compris entre 0 et 3% en masse, a été effectuée dans les conditions d'un frittage réaction traditionnel sous air. Les différents résultats ont montré que le taux de mullite et la porosité maximale obtenus après un frittage de 5h à 1550°C dépendait essentiellement du taux de magnésium ajouté. Des analyses ATD menées parallèlement sous air et sous balayage d'oxygène ont montré que l'effet endothermique dû à la déhydroxylation de la kaolinite (≈ 600°C) avait un effet défavorable vis-à-vis du déclenchement d'une réaction SHS ; il a donc été décidé de travailler avec une poudre de métakaolin (argile calcinée à 650°C) et, afin de favoriser les réactions d'oxydation, sous balayage d'oxygène. Des expérimentations menées dans ces conditions avec des poudres métalliques de granulométrie différente, ont montré que les produits obtenus par cette voie comportaient, outre la mullite, des phases cristallines résiduelles (Al2O3, SiO2 et Si). L'analyse des différents résultats montre que les poudres fines jouent un rôle prépondérant pour le déclenchement de la réaction SHS en abaissant la température d'ignition, la granulométrie de la poudre de magnésium jouant dans ce cas un rôle essentiel par rapport à celle de la poudre d'aluminium. Outre son effet sur le déclenchement de la réaction SHS, la granulométrie de la poudre de magnésium, semble avoir un effet important sur la macroporosité apparaissant à l'intérieur du compact obtenu, cette dernière étant liée tant à la granulométrie qu'à la teneur en magnésium du mélange.

The aim of this study was the development of porous mullite compounds using a self-sustaining reaction process (Self-Propagating High Temperature Synthesis or SHS) starting from a kaolinitic Libyan clay and metal powders (Al and Mg). In first we conducted the physico-chemical characterization of starting powders. A preliminary study carried out on mixtures containing 89. 5 wt. % of raw clay and 10. 5 wt. % of aluminum powder with additions of magnesium powder ranged from 0 to 3 wt. %, was performed in conventional reaction sintering conditions, in air. The different results gave mullite ratio and maximum porosity obtained after sintering 5h at 1550°C depending mainly of the amount of magnesium added. DTA analysis carried out in parallel, both in air and flowing oxygen showed that the endothermic dehydroxilation effect of kaolinite (≈ 600°C) did not made easier the initiation of a SHS reaction; it was therefore decided to work with a metakaolin powder (calcined clay at 650°C) and in flowing oxygen for promoting the oxidation reactions. Experiments conducted in these conditions with different particle size metal powders, showed that the products obtained included, in addition of mullite, residual crystalline phases (Al2O3, SiO2 and Si). Analysis of different results shows that the fine powders play an important role for the initiation of SHS reaction by lowering the ignition temperature, particle size of magnesium powder playing in this case the main role compared to that of aluminum powder. Besides its effect on the initiation of the SHS reaction, the particle size of magnesium powder seems to have a significant effect on the macroporosity appearing inside the obtained body, the latter being related both to the particle size and the magnesium content of the mixture.