Influence de la topologie moléculaire et de la microstructure sur les propriétés mécaniques des Polyéthylènes

= Influence of the molecular topology and the microstructure on the mechanical properties of polyethylenes

• Auteur / Autrice : Séverine Humbert
• Direction : Olivier Lame, Gérard Vigier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Lyon, INSA
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Matériaux de Lyon (Villeurbanne1992?-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : MATEIS - Matériaux : Ingénierie et Science (Rhône)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Rayons X -- Diffraction

Rayons X -- Diffusion

Élasticité

Plasticité

Chimie topologique

Microstructure (physique)

Matériaux -- Propriétés mécaniques

Polyéthylène

Polymères

Matériaux

Résumé

Les polymères semi-cristallins sont très largement utilisés dans des domaines aussi divers que l'emballage, l'automobile, l'aéronautique… en raison de leur propriétés spécifiques. Le besoin de prédire leurs propriétés d'usage dans le domaine viscoélastique et plastique en fonction des paramètres microstructuraux est donc tout à fait évident. De part sa structure relativement simple qui fait de lui un matériau modèle pour les polymères semi-cristallins, le Polyéthylène a été et reste encore le plus étudié. Toutefois, il reste de nombreux points non résolus, notamment le couplage mécanique entre les phases amorphe et cristalline. Notre travail a été entrepris dans l’optique de faire progresser les connaissances sur les micro-mécanismes de déformation. Pour ce faire, nous avons choisi cinq polyéthylènes d’architectures moléculaires variées. Puis différents traitements thermiques ont été réalisés afin de modifier leur microstructure initiale. Nous avons ainsi pu décorréler la microstructure et la topologie moléculaire. Une large campagne de caractérisation microstructurale et mécanique (Traction, DMA, AFM, RX…) nous a permis de montrer les rôles respectifs de deux échelles sur le comportement mécanique : l’échelle de la lamelle et l’échelle de la sphérolite. Une attention particulière a été portée sur les transmetteurs de contraintes (molécules liens, enchevêtrements, interphase) présents entre la phase amorphe et la phase cristalline. Nous avons ainsi démontré leur influence significative sur les micro-mécanismes de déformation. Ils jouent alors un rôle sur les propriétés élastiques et plastiques bien supérieur à celui généralement annoncé dans la littérature.

The semi-crystalline polymers are widely used in fields as various as packaging, automotive, aeronautics. . . Because of their specific properties. Thus, the need to predict their viscoelastic and plastic behaviours with microstructural parameters is quite obvious. Due to its relatively simple structure which makes it a model material for semi-crystalline polymers, the Polyethylene has been and remains the most studied. However, there remain many unresolved issues, including the mechanical coupling between the amorphous and crystalline phases. Our work has been undertaken with a view to advancing knowledge on micro-mechanisms of deformation. In this aim, we have selected five polyethylenes of various molecular architectures. Then different heat treatments were carried out to modify their initial microstructure. We have been able to decorrelate the microstructure and the molecular topology. A wide campaign of microstructural and mechanical characterization (tensile tests, DMA, AFM, RX. . . ) has allowed to demonstrate the roles of two different scales on the mechanical behaviour: the scale of the lamella and the scale of the spherulites. Particular attention was paid on the stress transmitters (tie molecules, entanglements, interphase) present between the amorphous and crystalline phase. We have thus demonstrated their significant influence on micro-mechanisms of deformation. They play a role on the elastic and plastic properties much significant than it is generally reported in the literature.