Thèse soutenue

Nouveaux intermétalliques ternaires à base de magnésium pour le stockage de l’hydrogène
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Auteur / Autrice : Jean-Gabriel Roquefere
Direction : Jean-Louis Bobet
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physico-Chimie de la Matière Condensée
Date : Soutenance le 06/05/2009
Etablissement(s) : Bordeaux 1
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
Jury : Président / Présidente : Claude Delmas
Examinateurs / Examinatrices : Jean-Louis Bobet, Claude Delmas, Valérie Paul-Boncour, Klaus Yvon, Salvatore Miraglia, Samir F Matar, Bernard Chevalier
Rapporteurs / Rapporteuses : Valérie Paul-Boncour, Klaus Yvon

Mots clés

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Résumé

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L’utilisation des combustibles fossiles (énergies non renouvelables) est responsable de l’augmentation de la concentration en gaz à effet de serre dans l’atmosphère. Parmi les solutions de remplacement envisagées, l’hydrogène apparaît comme le vecteur énergétique le plus séduisant. Son stockage dans des intermétalliques permet d’obtenir des capacités massiques et volumiques (e.g. 140 g/L) supérieures à celles obtenues en voie liquide ou sous pression (respectivement 71 et 40 g/L). Nous avons élaboré des composés à base de Mg et de terres rares (e.g. Y, Ce et Gd) dérivant des phases de Laves cubiques AB2. Leurs propriétés physico-chimiques ont été étudiées (hydruration, électrochimie, magnétisme, …). Les conditions de sorption (P et T) se sont révélées particulièrement favorables (i.e. absorption à température ambiante et pression atmosphérique). Par ailleurs, afin d’améliorer la cinétique de sorption du magnésium métallique, les composés précédemment élaborés ont été utilisés comme catalyseurs. Ainsi, GdMgNi4 a été co-broyé avec du magnésium et les vitesses d’absorption et de désorption du composite sont supérieures à celles obtenues pour les composites Mg+Ni ou Mg+V qui sont des références. Une approche théorique (DFT) a permis de modéliser la structure électronique des composés ternaires (i.e. TRMgNi4) et ainsi de prédire ou de confirmer les résultats expérimentaux. Enfin nous avons étudié de nouveaux intermétalliques riches en terre rare (TR4MgNi) dont les capacités d’absorption en hydrogène sont élevées (2H/M).