Etude de la séquestration d'éléments volatils par des clathrates hydrates : application aux atmosphères planétaires

Investigation into the trapping of volatiles by clathrate hydrates : application to planetary atmospheres

• Auteur / Autrice : Caroline Thomas
• Direction : Sylvain Picaud
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Besançon
• Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université de Franche-Comté. UFR des sciences et techniques

Mots clés

Mots clés contrôlés

Planètes -- Atmosphères

Clathrates

Résumé

L’objet de ce travail de thèse a été l'étude du piégeage de volatils dans les clathrates hydrates. Dans un premier temps, nous avons étudié l'influence de ces clathrates hydrates sur la composition des atmosphères planétaires en utilisant un modèle statistique dans lequel l'interaction hôte-clathrate est décrite de manière simplifiée. Cette approche a tout d'abord permis de démontrer que Kr et Xe, absents de l'atmosphère de Titan, ont pu être piégés dans des clathrates à la surface de ce satellite de Saturne. Puis, après avoir démontré que le choix du jeu de paramètres de l'interaction hôte-clathrate peut influencer notablement les résultats du calcul de la composition des clathrates, nous avons appliqué notre modèle à l'étude de l'atmosphère de Mars. Nos résultats ont tout d'abord montré que la présence de clathrates sur Mars pouvait expliquer la faible quantité de méthane présente dans l'atmosphère, à condition que ces clathrates aient été (ou soient encore) en contact avec une phase gazeuse beaucoup plus riche en méthane que ne l'est l'atmosphère actuelle (source souterraine par exemple). En étudiant par la suite le piégeage des gaz rares, nous avons démontré que la mesure de la variation saisonnière du rapport Xe/Kr dans l'atmosphère de Mars pourrait être utilisée comme preuve de l'existence de clathrates dans le sous-sol martien. Enfin, nous avons considéré dans notre modèle statistique une description atome-atome des interactions espèce piégée - clathrate, au lieu des approches moyennées sphériquement utilisées précédemment. Nous avons alors étudié la sensibilité du calcul de la composition des clathrates en fonction du modèle atome-atome utilisé et du nombre de molécules d'eau prises en compte dans les calculs dans le cadre d'une application à Mars et montré la grande variabilité des fractions d'abondance calculées, en particulier pour les espèces minoritaires.

The goal of this work was to study the trapping of volatiles in clathrate hydrates. First, using a statistical model in which the interactions between host and clathrate are described in a simplified way, we have studied how those clathrates could affect the composition of planetary atmospheres. With this approach, we have shown that Kr and Xe, absent from the atmosphere of Titan, could have been trapped in clathrates at the surface of this Saturne's satellite. Then, alter having demonstrated that the set of interaction parameters chosen could have a strong influence on the results of the calculations of clathrate's composition, we have used our model to study the atmosphere of Mars. Our results show that the presence of clathrates on Mars could be an explanation to the low amount of methane detected in its atmosphere, provided that these clathrates have been (or are still) in contact with a gas phase richer in methane than the present one (e. G. A subsurface source). Studying next the trapping of noble gases, we have shown that a measurement of a seasonal variation in the Xe/Kr ratio in the martian atmosphere could be considered as a proof of the existence of clathrates in the martian subsurface. Finally, we have considered, in our statistical model, an atomistic description of the intermolecular guest-water interaction potential, instead of the spherically averaged approach used previously. In an application to Mars, we have th en studied the sensitivity of the calculation of clathrates composition as a function of the intermolecular guest-water interaction and of the number of water molecules taken into account. We have shown the huge sensitivity of the calculated occupancy fractions, in particular for the less abundant species.