= L'isotope cosmogénique [36]Cl dans les minéraux riches en Ca et en K : développements analytiques, calibrations des taux de production et inter-calibration avec le [3]He et le [21]Ne

Cosmogenic [36]Cl in Ca and K rich minerals : analytical developments, production rate calibrations and cross calibration with [3]He and [21]Ne

• Auteur / Autrice : Irene Schimmelpfennig
• Direction : Lucilla Benedetti, Didier Bourlès
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géosciences de l'environnement
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Aix-Marseille 3

Mots clés

Mots clés contrôlés

Etna (Italie ; volcan)

Gaz rares

Basalte

Minéraux silicatés

Isotopes radioactifs en géologie

Résumé

Les taux de production du nucléide cosmogénique [36]Cl par spoliation du Ca et du K (SLHL) proposés actuellement dans la littérature montrent des divergences allant jusqu'à 50% (e. G. Gosse and Phillips, 2001). Nous avons pu montrer que des fortes teneurs en Cl dans les roches utilisées pour les calibrations précédentes entraînent une surestimation de ces taux de production, lié à la production de [36]Cl à partir du [35]Cl qui est peu contrainte. Nous avons entrepris une nouvelle calibration à partir de laves datées indépendamment entre 0. 4 et 32 ka situées au Mt Etna (38°N, Italie) et au Payun Matru (36°S, Argentine). Le [36]Cl a été mesuré dans des feldspaths riches en Ca et en K, mais faibles en Cl. A partir d'une approche bayesienne incluant toutes les incertitudes, les taux de production obtenus sont de 42. 2 ± 4. 8 atomes [36]Cl (g Ca) / an pour la spallation du Ca et de 124. 9 ± 8. 1 atomes [36]Cl (g K) / an pour la spallation du K, avec les facteurs d'échelle calculés selon Stone (2000). Quatre autres modèles de facteurs d'échelle sont également proposés avec des résultats très semblables. Ces nouveaux taux de production sont en accord avec les valeurs précédemment obtenues par d'autres auteurs avec des échantillons faibles en Cl. Finalement, les concentrations en [36]Cl, [3]He et [21]Ne ont été mesurées dans des pyroxènes prélevés entre 1000 et 4300 m dans des laves du Kilimandjaro (3°S). Les rapports entre ces nucléides ne montrent pas de dépendance altitudinale, ce qui suggère que les taux de production ne varient pas d'un nucléide à l'autre avec l'altitude.

Published cosmogenic [36]Cl SLHL production rates from Ca and K spallation differ by almost 50% (Gosse and Phillips, 2001). The main difficulty in calibrating [36]Cl production rates is to constrain the relative contribution of the various production pathways, which depend on the chemical composition of the rock, particularly on the Cl content. Whole rock [36]Cl exposure ages were compared with [36]Cl exposure ages evaluated in Ca-rich plagioclases in the same independently dated 10 ± 3 ka lava sample taken from Mt. Etna (Sicily, 38° N). Sequential dissolution experiments showed that high Cl concentrations in plagioclase-grains could be significantly reduced after 16% dissolution yielding [36]Cl exposure ages in agreement with the independent age. Stepwise dissolution of whole rock grains, on the other hand, is not as effective in reducing high Cl concentrations as it is for the plagioclase. 330 ppm Cl still remains after 85% dissolution. The [36]Cl exposure ages are systematically about 30% higher than the ages calculated from the plagioclase. We could exclude contamination by atmospheric or magmatic [36]Cl as an explanation for this overestimate. High Cl contents in the calibration samples used for several previous production rate studies are most probably the reason for overestimated spallation production rates from Ca and K. This is due to a poorly constrained nature of [36]Cl production from low-energy neutrons. We used separated minerals, very low in Cl, to calibrate the production rates from Ca and K. [36]Cl was measured in Ca-plagioclases collected from 4 lava flows at Mt. Etna (38° N, Italy, altitudes between 500 and 2000 m), and in K-feldspars from one flow at Payun Matru volcano (36° S, Argentina, altitudes 2300 and 2500 m). The flows were independently dated between 0. 4 and 32 ka. Scaling factors were calculated using five different published scaling models resulting in five calibration data sets. Using a Bayesian statistical model allowed including the major inherent uncertainties. The inferred SLHL spallation production rates from Ca and K are 42. 2 ± 4. 8 atoms [36]Cl (g Ca)-1 a-1 and 124. 9 ± 8. 1 atoms [36]Cl (g K)-1 a-1 scaled with Stone (2000). Using the other scaling methods results in very similar values. These results are in agreement with previous production rate estimations both for Ca and K calibrated with low Cl samples. Moreover, although the exposure durations of our samples are very different and the altitude range is large, the ages recalculated with our production rates are mostly in agreement, within uncertainties, with the independent ages no matter which scaling method is used. However, scaling factors derived from the various scaling methods differ significantly. Cosmic ray flux is sensitive to elevation and its energy spectrum increases considerably with increasing altitude and latitude. To evaluate whether various TCN production rates change differently with altitude and latitude and if nuclide-specific or even target-element-specific scaling factors are required, cosmogenic [36]Cl, [3]He and [21]Ne concentration were determined in pyroxenes over an altitude transect between 1000 and 4300 m at Kilimanjaro volcano (3° S). No altitude-dependency of the nuclide ratios could be observed, suggesting that no nuclide-specific scaling factors be needed for the studied nuclides.