Synthèse, caractérisation et évaluation des matériaux poreux pour l'adsorption du diosxyde de carbone

• Auteur / Autrice : Christina Knöfel
• Direction : Philip Llewellyn, Virginie Hornebecq
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et sciences des matériaux
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Aix-Marseille 1
• Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université de Provence. Section sciences

Mots clés

Mots clés contrôlés

Calorimétrie

Gaz -- Absorption et adsorption

Dioxyde de carbone

Matériaux poreux

Résumé

Dans ce travail, des oxydes mesoporeux, tels que silice, oxyde de titane et oxyde de zircone ont été synthétisés en utilisant un copolymère à triblock comme agent structurant. De plus, la silice et l’oxyde de titane ont été fonctionnalisés avec différentes molécules d'aminosilane. La caractérisation des matériaux préparés a été effectuée par diverses méthodes, telles que la sorption d'azote, la spectroscopie infrarouge (ATR) et la diffraction des rayons X. Les matériaux ont été examinés pour leurs propriétés d'adsorption du dioxyde de carbone utilisant principalement la microcalorimétrie. Dans certains cas, des mesures de spectroscopie IR in-situ et des calculs théoriques de DFT ont été effectués pour mieux comprendre les résultats obtenus par microcalorimétrie d’adsorption. En ce qui concerne les différentes propriétés d'adsorption nous avons mis en évidence que la functionalisation des emplacements d'amine sur les matériaux de silice a amélioré de manière significative les capacités d'adsorption. Une comparaison des différents oxydes a confirmé que les propriétés d'adsorption dépendent principalement de la force du lien du métal-oxygène dans les oxydes mais également des caractéristiques de texture, telles que la porosité.

In this work, mesoporous oxides, namely silica, titania and zirconia were synthesised using a triblock copolymer as structure directing agent. Further, the silica and the titania materials were functionalised with different aminosilane molecules. Characterisation of the prepared materials was carried out using various methods including nitrogen sorption, ATR infrared spectroscopy and X-ray diffraction. The materials were tested for their carbon dioxide adsorption properties using mainly microcalorimetry. In-situ infrared measurements and theoretical DFT calculations were carried out to help understand the microcalorimetric adsorption results in certain cases. With respect to the different carbon dioxide adsorption, it was highlighted that the functionalisation of amine sites on silica materials significantly improved the adsorption capacities. A comparison of the different oxides has shown that the adsorption properties mainly depend on the strength of the metal-oxygen bond within the oxides but also on the textural characteristics, such as porosity of the investigated materials.