Analyse mathématique et numérique de modèles de germination et de croissance de particules minérales dans un contexte de simulation géochimique au contact de solutions aqueuses

Mathematical and numerical analysis of models of nucleation and growth of mineral particules in a context of geochemical simulation in contact with aqueous solutions

• Auteur / Autrice : Youssef Amal
• Direction : Claudine Noguera, Bertrand Fritz
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mathématiques appliquées et informatique
• Date : Soutenance en 2008
• Etablissement(s) : Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Simulation par ordinateur

Interaction eau-roche

Modèles mathématiques

Analyse géochimique

Résumé

La plupart des modèles géochimiques qui traitent des interactions entre les roches et les solutions incluent les relations d'équilibre thermodynamique entre les phases solides et la solution, et abordent les problèmes de cinétique en introduisant des vitesse de croissance et de dissolution, mais ils ne décrivent généralement l'étape de nucléation que de manière empirique. De tels modèles supposent que les particules se mettent à nucléer avec une taille fixée une fois pour toutes, dès que la saturation dépasse une valeur critique. De plus, leur vitesse de croissance ou de re-dissolution ultérieure est habituellement supposée indépendante de leur taille, ce qui ne permet pas de décrire certains effets importnas tels que le mûrissement d'Ostwald. Un nouveau modèle a été proposé par Noguera et al. (2006) pour pallier ces déficiences. Il mène à un système d'équations intégro-différentielles hautement non-linéaires qui combine les effets de la germination homogène ou hétérogène des particules, de la croissance cristalline et du mûrissement des cristaux ou de leur redissolution en fonction de l'évolution de l'état de saturation en solution aqueuse de la phase minérale concernée (énergie d'activation). Du point de vue numérique, lors de la germination, le nombre de particules augmente d'une manière continue au cours du temps. Pour prévoir l'évolution du système, il est nécessaire de connaître l'état de chaque particule à tout instant et de mémoriser l'historique de cette évolution. Cette exigence est un est un handicap sévère pour la simulation numérique à cause du coût mémoire engendré. Elle rend aussi le problème plus complexe à résoudre sur le plan numérique. L'objectif de cette thèse était de développer un algorithmz de résolution numérique, capable d'effectuer d'une manière rapide des calculs précis, pour l'introduire dans le modèle de simulation des interactions fluides-roches (Nanokin) qui prend en compte de façon détaillée la germination et la croissance cristalline pour des phases minérales pures ou des phases dont la composition peut varier au cours de leur formation, par exemple sous forme de solutions solides. Cette approche permet de suivre l'évolution de la taille de chaque particule au cours du temps. Il décrit la variation temporelle de la taille des particules et la contribution de chaque particule à l'ensemble de la population (nombre de particules, nombre de moles).

Most geochemical models considering the interactions between rocks ans solutions include thermodynamic equilibrium relationships between solid phases and aqueous solutions, and address the kinetic problems by introducing rates of growth and dissolution, but usually they describe the step of nucleation only empirically. Such models assume that the particules begin to nucleate with a fixed size, once the saturation exceeds a critical value. Moreover, their growth or re-dissolution rate is usually assumed independent of their size, which does not allow describing some effects such as Ostwald ripening. A new model was proposed by Noguera and al. (2006) to correct this weakness. It is controlled by a system of highly non-linear integro-differentials equations which combines the effects of : homogeneous or heterogeneous nucleation, growth and ripening of particles or their re-dissolution as a function of the evolution of the saturation of the concerned mineral phases in the aqueous solution. Due to the nucleation, the number of particles is numerically a function of time strictly increasing. Moreover, to predict the evolution of the system, it is necessary to know the status of each particle at any moment and to remember the history of its evolution. This is very costly in terms of data storage and data processing. The aim of this thesis was to develop an algorithm of numerical resolution that can perform a fast and accurate calculation in order to introduce it in the fluid-rock interactions simulation model, taking into account the germination and growth of pure mineral phases or phases whose composition may vary during their formation, like sollids solutions. The resulting software is called ''Nanokin''. This approach allows following the size evolution of each particle, as a function of time. It also describes the contribution of each particle to the entire population of particles (number of particles, number of moles).