Photo-commutations de matériaux moléculaires étudiées par optique pompe-sonde ultra-rapide

Photo-communications of molecular materials studied by femtosecond pump-probe optics

• Auteur / Autrice : Nicolas Moisan
• Direction : Éric Collet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2008
• Etablissement(s) : Rennes 1

Mots clés

Mots clés contrôlés

Solides moléculaires

Spectroscopie résolue en temps

Physique de l'état solide

Phénomènes ultra-rapides

Lasers femtoseconde

Transitions de phases

Résumé

L'emploi d'impulsions laser femtosecondes ouvre de nouvelles perspectives pour le contrôle optique de matériaux moléculaires. Contrairement à ce qui est observé en solution dans le domaine de la femtochimie, des molécules dans un solide ne répondent pas de façon indépendante à une excitation lumineuse. On parle alors de transition de phase photo-induite. Lors de la photo-commutation vers un nouvel ordre électronique et structural, il peut ainsi exister des effets coopératifs ou des effets collectifs. Afin de mieux étudier et comprendre ces phénomènes, nous avons mis en place une expérience pompe-sonde optique femtoseconde. Deux types de systèmes moléculaires ont été étudiés ici. La première étude porte sur l'observation du changement de l'état de spin d'un complexe moléculaire à l'état solide. Le couplage des expériences optiques avec des mesures de diffraction X ultra-rapides donne accès à toute la dynamique hors-équilibre du système. La seconde étude porte sur une famille de composés présentant une transition isolant-métal. La dynamique ultra-rapide ainsi observée met en jeux une réponse cohérente du système à travers des modes de vibration inter-moléculaires. Les résultats présentés ici sont au coeur du domaine en pleine émergence des transitions de phase photo-induites qui représente un des aspects les plus fascinants de la dynamique de la matière condensée.

The control of the properties of molecular materials by using femtosecond laser pulses opens new perspectives. Contrary to the observation of single molecule femtochemistry, molecules in the solid state do not respond independently to light excitation. This is called a photo-induced phase transition. During the switching to a new electronic and structural order, cooperative and collective effects can be observed. To study and understand these phenomena, we have set-up a femtosecond pump-probe optical experiment. Two kinds of molecular systems were studied here. The first study concerns the switching of the spin state of a molecular complex in the solid state. Combining the optical experiments with ultra-fast X ray diffraction measurements give access to the complete out of equilibrium dynamics of the system. The second study is about a family of compounds showing an insulator to metal phase transition. The ultra-fast dynamics observed shows a coherent response of the system through intermolecular vibrational modes. The results presented here are at the heart of the emerging field of photo-induced phase transitions which represent one of the most fascinating aspects of the dynamics of condensed mater.