Synthèse, caractérisation et étude des propriétés thermodynamiques d'hydrogénation de nanocomposites matériaux poreux / métaux-alliages

Synthesis, characterization and study of thermodynamic Hydrogen storage properties of Metal-Alloy nanoparticles / Porous Materials nanocomposites

• Auteur / Autrice : Renato Campesi
• Direction : Michel Latroche
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences, ingénierie et environnement
• Date : Soutenance le 13/11/2008
• Etablissement(s) : Paris Est
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences et Ingénierie, Matériaux, Modélisation et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne ; 1994-2009)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : ICMPE
• Jury : Président / Présidente : Cathie Vix-Guterl
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Michel Latroche, Guy Furdin, Philip Llewellyn, Marcello Baricco, Fermín Cuevas, Michael Hirscher
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Guy Furdin, Philip Llewellyn

Mots clés

Mots clés contrôlés

Hydrogénation

Alliages

Matériaux hybrides

Matériaux poreux

Mots clés libres

Composés poreux

Composites matériaux poreux/métaux

Alliages métalliques

Stockage d’hydrogène

Porous materials

Porous compounds/metals composites

Metal alloy

Hydrogen storage

Résumé

Plusieurs verrous scientifiques et technologiques empêchent aujourd’hui de développer une technique et/ou un matériau qui permette de stocker une quantité importante d’hydrogène à pression et température ambiante dans un volume et un poids acceptable pour des applications embarquées. Une possible solution consiste à synthétiser des matériaux hybrides (matériaux poreux/métaux ou alliages) où les processus d’adsorption et d’absorption pourraient coopérer pour obtenir une capacité de stockage d’hydrogène en adéquation avec les besoins des applications. Notre travail a consisté à identifier et caractériser différents matériaux poreux ayant une organisation de pores bien définie et une taille de l’ordre de quelques nanomètres. Parmi eux, ont été choisis : une réplique de carbone (CT) et un réseau organométallique (MOF-5). De plus, plusieurs métaux nobles (Ni, Pd et Pt) ont été choisis pour leur facilité à dissocier l’hydrogène et à former des alliages (Pd-Ni) avec différentes compositions en milieu aqueux (oxydant). Une méthode d’imprégnation par voie chimique ainsi que le broyage mécanique ont été utilisés pour la synthèse des hybrides. L’étude des propriétés structurales, texturales et thermodynamiques (hydrogénation) des composites CT/Pd a montré qu’un effet coopératif existe entre les pores du CT et les nanoparticules métalliques pendant le processus d’ad/absorption d’hydrogène. Cette interaction entraîne une amélioration de la capacité d’hydrogénation par rapport à chacun des constituants de l’hybride.

Nowadays many technological and scientific constraints have limited the finding of a suitable system and/or material able to reversibly store hydrogen at room temperature and ambient pressure for automotive application. An interesting way to overcome such limits could be the synthesis of hybrid materials (porous materials/metals or alloys composites) for which the adsorption and absorption processes can be combined in order to get higher hydrogen storage capacity. In this work, several porous materials displaying a well defined nanometric pore structure have been investigated. Among them a carbon template (CT) and a metal organic framework (MOF-5) have been chosen. In addition, several noble metals (Ni, Pd and Pt) have been used due to their ability to dissociate hydrogen and to form alloys. Two synthesis routes have been followed in order to synthesize hybrid composites: metal salts infiltration and mechanical grinding. In particular, the investigation of the structural, textural and hydrogen storage properties of the CT/metal composites has proven that a synergic mechanism between the CT pores and the metallic nanoparticles takes place during the hydrogen ad/absorption process. This interaction leads to an enhancement of the hydrogen storage capacity of each hybrid component taken separately.