Catalyseurs monométalliques ou bimétalliques à base de Ru et Au pour l'oxydation de composés organiques dans l'eau

Gold based mono and bimetallic catalysts in the catalytic wet air oxidation of organic compounds

• Auteur / Autrice : Ngoc Dung Tran
• Direction : Claude Descorme
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie. Catalyse
• Date : Soutenance en 2008
• Etablissement(s) : Lyon 1

Mots clés

Mots clés contrôlés

Ruthénium -- Composés organiques

Résumé

Des catalyseurs à base d’or supportés sur TiO2, CeO2, ZrO2 et CexZr(1-x)O2 ont été préparés par dépôt-précipitation, utilisant différents agents de précipitation. L’influence des principaux paramètres de préparation sur la formation de nanoparticules d’or (concentration initiale du précurseur, pH, mode de lavage, mode de séchage, prétraitement…) a été étudiée. Ces catalyseurs sont actifs dans l’oxydation voie humide catalytique (OVHC) de composés modèles, tels l’acide succinique, l’acide acétique et le phénol. L’or métallique (Au0) est vraisemblablement l’espèce la plus active dans cette réaction. Toutefois, ces catalyseurs se désactivent dans les conditions de la réaction. Les raisons de cette désactivation sont à la fois l’oxydation superficielle des particules d’or, l’adsorption d’espèces carbonées à la surface du catalyseur et l’agglomération des particules d’or. L’utilisation de supports stables, permettant de renforcer les interactions métal-support, ou encore l’ajout d’un second métal (Ru) afin de bénéficier de l’effet d’alliage au sein de nanoparticules bimétalliques n’amène aucune amélioration sensible

TiO2, CeO2, ZrO2 and CexZr(1-x)O2 supported gold catalysts have been prepared via deposition-precipitation, using different precipitation agents. The influence of the main preparation parameters on the formation of gold nanoparticles (initial concentration in precursor, pH, washing and drying modes, pretreatment…) has been studied. These catalysts are active in the catalytic wet air oxidation (CWAO) of model compounds, such as succinic acid, acetic acid and phenol. Metallic gold (Au0) is the most active species in this reaction. However, these catalysts deactivate upon reaction. The possible reasons for this are: the surface re-oxidation of the gold particles, the formation of carbonaceous deposits at the catalyst surface and the sintering of gold nanoparticles. The use of thermostable supports to reinforce the metal-support interactions or the addition of a second metal (Ru) to benefit from the alloy effect inside the bimetallic particles does not bring in any improvement