Métrologie des pressions partielles de gaz (CO2 et CH4) à l'équilibre avec les eaux de formation des marnes de Bure (Meuse - Hte Marne, France) et Mont Terri (St Ursanne, Suisse) : interprétation des mécanismes de transfert de gaz après forage

Metrology of gas partial pressures (CO2 and CH4) at equilibrium with formation porewatersof Bure marls (Meuse Hte Marne, France) and Mt Terri (St Ursanne, Switzerland) : interpretation of the migration mechanisms of gases after drilling

• Auteur / Autrice : Cristelle Cailteau
• Direction : Philippe De Donato, Jacques Pironon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géosciences
• Date : Soutenance le 04/07/2008
• Etablissement(s) : Vandoeuvre-les-Nancy, INPL
• Ecole(s) doctorale(s) : RP2E - Ecole Doctorale Sciences et Ingénierie des Ressources, Procédés, Produits, Environnement
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire environnement et minéralurgie (Vandoeuvre-les-Nancy)
• Jury : Président / Présidente : Jean Dubessy
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Philippe De Donato, Jacques Pironon, Jean Dubessy, Christian Fouillac, Johannes Orphal, Agnès Vinsot, Scott Altmann, Giovanni Radilla
• Jury : Rapporteur / Rapporteuse : Christian Fouillac, Johannes Orphal

Mots clés

Mots clés contrôlés

Gaz, Dynamique des

Meuse (France)

France

Marno-calcaire, Formation (géologie)

Mots clés libres

Gaz

Mécanismes de transfert

Diffusion-advection

Marnes argileuses

Mesure in-situ

Suivi en ligne

Diffusion Raman

FTIR à basse résolution

CH4

CO2

Gases

Migration mechanism

Diffusion-advection

Low resolution FTIR

Raman scattering

On line monitoring

In-situ measurement

Clay formations

CH4

CO2

Résumé

Pour mieux appréhender les mécanismes de transfert des gaz (CO2 et CH4) dissous dans l’eau porale des formations des marnes du site de Bure et des argiles à Opalinus (AOP) du Mt Terri dans leur état initial, un capteur infrarouge (IRTF) et un banc optique Raman innovant ont été développés et installés en laboratoire souterrain. Ces capteurs sont intégrés au dispositif de l’expérimentation « d’équilibration de gaz » développée par l’Andra (PAC) qui vise à suivre l’évolution d’une phase gazeuse initialement neutre au contact de la formation et de son eau porale grâce à un forage effectué et maintenu dans des conditions anaérobiques. Ces capteurs permettent un suivi quantitatif in situ et en ligne des gaz libérés par la formation à basse pression totale (<1,3 bar). Les modèles quantitatifs développés pour la mesure infrarouge ont une erreur relative moyenne de 1,66 % pour la pCO2 (mbar.m) et de 1,37 % pour la pCH4 (mbar.m). L’instrumentation IR d’un forage sur le site du Mt Terri et de deux forages sur le site de Bure (faciès C2b1 et C2d) a permis d’obtenir les courbes de transfert des deux gaz. Les courbes de transfert du CH4 ont été modélisées par un modèle de diffusion-advection qui ont permis l’évaluation de la concentration locale en CH4 dissous dans l’eau porale : elles sont comprises entre 3,06 et 14,23 mg.L-1 pour les AOP, et entre 0,36 et 1,28 mg.L-1 pour le faciès C2d et entre 0,56 et 1,55 mg.L-1 pour le faciès C2b1 des argilites de Bure. On montre que les équilibres eau/gaz/roche gouvernent la pCO2 après forage alors que la diffusion/advection explique son évolution sur le long terme. Une origine intraformationnelle des alcanes dissous est envisagée

An infrared sensor (IRTF) and an innovative Raman optical bench were implemented and developed in underground laboratories to improve our knowledge about migration mechanisms of dissolved gases (CO2 and CH4). This study is focussed on the characterisation of the initial state of the porewater of Callovo-Oxfordian marl (Bure) and Opalinus Clay (Mt Terri Middle Jurassic). These sensors are integrated into experimental devices of gas-equilibration test developed by Andra (PAC) to follow the gaseous phase behaviour in contact with the rock formation through a borehole drilled and maintained in anaerobic conditions, and initially filled with pure argon. These in situ sensors allow, on line quantitative analysis of gases released by the rock formation at low bulk pressure (<1.3 bar). Quantitative models were developed to transform peak intensities in partial pressures of gas. They give mean absolute relative errors about 1.66 % for pCO2 (mbar.m) and 1.37 % for pCH4 (mbar.m). Three years of IR monitoring of one borehole on the site of Mt Terri and two boreholes on the site of Bure (facies C2b1 and C2d) have been led. CH4 transfer curves were modelled by diffusion-advection. CH4 concentration in porewater from non-perturbed rock formation is estimated from all the experiments: concentrations between 3.06 and 14.23 mg.L-1 was obtained for Opalinus Clay, between 0.36 and 1.28 mg.L-1 for C2d facies and between 0.56 and 1.55 mg.L-1 for C2b1 facies in Callovo-Oxfordian marls of Bure. Gas/rock/water balance governs pCO2 after drilling, whereas diffusion/advection laws explain CO2 long-term profiles. An intra-formational origin of the organic gases can be proposed