Adsorption et diffusion de CO2 et CH4 dans les matériaux zéolithiques : simulations quantique et classique comparées à l'expérience

Adsorption and diffusion of CO2 and CH4 in zeolite materials : quantum and classical simulation compared to experiment

• Auteur / Autrice : Irena Déroche
• Direction : Guillaume Maurin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et sciences de la matière. Science des matériaux
• Date : Soutenance en 2008
• Etablissement(s) : Aix-Marseille 1
• Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université de Provence. Section sciences

Mots clés

Mots clés contrôlés

Monte-Carlo, Méthode de

Gaz à effet de serre

Gaz -- Absorption et adsorption

Zéolites

Résumé

Les propriétés d’adsorption et de diffusion de deux principaux gaz à effet de serre (CO2 et CH4) dans deux matériaux zéolithiques : la SAPO STA-7 et la Faujasite Y ont été étudié en faisant appel aux techniques de simulation classique, combinées aux outils expérimentaux de Microcalorimétrie/Volumétrie ainsi que la Diffusion Quasi-Elastique des Neutrons. La première phase de ce travail a consisté à étudier les propriétés structurales de la SAPO STA-7 afin de construire un modèle du matériau proche de la réalité. Par ailleurs, les interactions entre les molécules gazeuses et les sites d’adsorption ont été décrites par des techniques de simulation quantique. Par la suite, la simulation Monte Carlo dans l’ensemble Grand Canonique nous a permis d’extraire directement des isothermes d’adsorption ainsi que des valeurs d’enthalpie différentielle d’adsorption. Un bon accord entre l’ensemble des résultats obtenu par la simulation et les résultats expérimentaux nous a permis de valider notre approche et par la suite de proposer des mécanismes microscopiques d’adsorption des deux gaz au sein des matériaux étudiés. Finalement, grâce à la technique de la Dynamique Moléculaire nous avons pu explorer les propriétés dynamiques des systèmes étudiés et extraire des coefficients de diffusion ainsi que des énergies d’activation ; directement comparables avec des résultats expérimentaux.

The adsorption and diffusion properties of the main greenhouse gases (CO2 and CH4) within the zeolites SAPO STA-7 and the Y Faujasite have been investigated using the classical simulation techniques combined with the experimental tools of Microcalorimetry/Volumetry and Quasi Elastic Neutron Scattering. In a first step, the structural properties of the SAPO STA-7 zeolite have been studied in order to build a reliable model of the material. The interaction between the gaseous molecules and the adsorption active sites have been described using the quantum simulation techniques. Furthermore, the Monte Carlo simulation within the Grand Canonical ensemble allowed us to to extract directly such informations as the adsorption isotherms as well as the differential enthalpies and both have been compared with the experimentally available results. A good agreement between simulated and experimentally measured data allowed us to explain the different microscopic mechanism of adsorption of both of the investigated gases within the studied zeolitic materials. Finally, using the Molecuar Dynamics technique, we could explore the dynamical properties of the investigated systems and this way derive the values of the diffusion coefficients as well as the activation energies, values directly comparable with outcomes obtained by experimental technique Quasi Elastique Neutron Scattering.