Simulation numérique de l'activation du méthane sur la surface (111) du nickel idéale et avec un adatome

First principles study of methane activation on flat and defective Ni (111) surfaces

• Auteur / Autrice : Mohamed Fahim Haroun
• Direction : Pierre Légaré, Mustapha Maamache
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et chimie des surfaces
• Date : Soutenance en 2007
• Etablissement(s) : Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Activation (chimie)

Hydrogène

Méthane

Adsorption

Nickel

Simulation par ordinateur

Chimie des surfaces

Résumé

Prédire comment les interactions catalytiques ont lieu est une question scientifiquement et technologiquement importante car cela peut aider à fabriquer des catalyseurs performants. Dans cette thèse, l’adsorption de CH4, CH3, H, CH3 + H, la dissociation de CH4 → CH3 + H et la réaction inverse sur les surfaces Ni(111) plane et défective ont été étudiées à l’aide de la DFT. Nous adsorbons systématiquement les espèces moléculaires et CH3 + H en plusieurs configurations géométriques. Pour CH4, CH3 et CH3 + H, la présence de l’adatome sur Ni(111) stabilise mieux les fragments que la surface plane. Tandis que pour l’hydrogène, la stabilisation est presque la même sur les deux surfaces. La barrière d’activation de la liaison C-H du méthane est réduite sur Ni(111) + adatome. La barrière d’association de CH3 + H est aussi réduite en présence de l’adatome. Nous faisons une analyse quantitative sur les performances de la surface défective en termes d’effets électroniques et géométriques.