Etude de l'amplification optique dans des nanostructures à la base du silicium

• Auteur / Autrice : Kater̆ina Dohnalovà
• Direction : Bernd Hönerlage, Ivan Pelant
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Optique quantique et optoélectronique
• Date : Soutenance en 2007
• Etablissement(s) : Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008) en cotutelle avec Charles University in Prague

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux nanostructurés

Photoluminescence

Optique quantique

Silicium

Optique non linéaire

Mots clés libres

Amplification optique

Résumé

Le but principal de ce travail fut de préparer un matériau photo-luminescent à base de nano-cristaux de Silicium dans une matrice de silice (SiO2) de qualité optique suffisante pour permettre l'observation d'un gain optique. Des nano-cristaux de silicium peu oxydés de tailles comprises entre 2 et 3 nm ont été obtenus par abrasion électrochimique de wafer de silicium. Les nano-cristaux avec une concentration variable permettant l'observation de leur émission stimulée sont dilués dans une matrice de silice obtenue par procédé sol-gel. Un dispositif optique dit ''de zone à longueur variable'' (''Variable Stripe Length'' VSL) a été utilisé pour la mesure du gain optique des nano-cristaux. Cependant cette méthode seule reste peu fiable pour les matériaux à faible gain optiques tels que les nano-cristaux de silicium. Pour cette raison nous avons combiné la méthode VSL avec celle du ''spot d'excitation déplacé '' (''Shifting Excitation Spot'' SES). Ceci nous permet d'observer des gains faibles qui n'auraient pas pu être atteint avec la méthode VSL seule. Nos résultats montrent clairement l'apparition d'un gain sous différentes conditions d'excitations. Pour préparer un laser il est nécessaire d'avoir un materiau, montrant du gain optique, mais il faut aussi appliquer une contra réaction optique suffisante. L'utilisation d'une cavité optique externe nécessite des échantillons de grande qualité optique. Ceci n'est pas compatible avec un gain élevé qui demande une concentration très forte en nano-cristaux de silicium. Pour cela nous avons construit un laser à ''cavité à contra réaction distribuée'' (''Distributed Feedback Laser'' DFL). Dans ce type de cavité, la contra réaction est distribuée sur l'ensemble de l'échantillon. Le pas du réseau (166 nm) est inférieure aux variations moyennes de densité (≈0. 5-1. 0 μm) et peut être facilement modifié. Nous espérons ainsi obtenir un gain faible mais suffisant pour être observable. La cavité DFL est tout d'abord calibrée à l'aide de différents colorants dilués dans une solution de méthanol où nous avons observé des modes laser biens définis. Des modes d'émissions laser similaires (des pics plus larges et moins intenses que dans le cas des colorants) ont été obtenus dans nos échantillons Si-ncs/SiO2. Ceci est principalement dû à la moindre qualitéoptique de nos échantillons. Pour comprendre les précédentes observations, nous avons developpé un modèle théorique simple nous permettant de retrouver et d'expliquer les modes experimentaux en jouant sur la variation de densité et les caractéristiques des Si-ncs. L'effet de la contra réaction de la cavité DFL sur nos échantillons est clairement identifié par ce modèle. Ceci nous permet d'entrevoir de nouvelles perspectives pour la caractérisation optique et l'amélioration de nos échantillons.

The aim of this work was to prepare light-emitting structure on the basis of silicon nanocrystals (Si-ncs) embedded in a silicon dioxide (SiO2) based matrix of a sufficiently good optical quality and stable emission properties, which exhibits positive optical gain and can be used as an active material in a laser cavity. The technique of sample preparation is based on a combination of the modified electrochemical etching of silicon wafers and the SiO2 based sol-gel processing. This method enables us to achieve relatively small oxidized Si-ncs (≈2-3 nm), embedded at virtually arbitrary volume fraction in a SiO2 based matrix, which is believed to be advantageous for easier stimulated emission (StE) onset observation. The optical gain coefficient was measured using the standard ''Variable Stripe Length'' (VSL) method, the application of which, however, is limited for low gain. Therefore we implemented a supplemental ''Shifting Excitation Spot'' (SES) method, enabling us to determine the optical gain coefficient even of such a small magnitude that will not be recognized by the VSL method itself. We observed a positive net gain coecient originating from the StE in dierent Si-ncs/SiO2 samples under different excitation and detection conditions. To prepare a laser system, a positive net gain observation is essential as well as a positive optical feedback. Using an external cavity as a resonator requires a high optical quality sample. This is, however, hardly achievable under the high Si-ncs volume fraction requirements for the StE onset. Because of that we decided to build an optically induced ''Distributed Feedback Laser'' (DFL) system, where the cavity is distributed over the whole sample volume and the cavity grating constant (≈166 nm) is lower than expected mean homogeneity length in our sample (≈0. 5-1. 0 μm). Therefore, a positive but low effect on the emission of Si-ncs is expected. Moreover, such type of DFL cavity is easily tuneable. The functionality of the DFL setup was tested using reference organic dye solutions in methanol, where a tuneable lasing action was successfully achieved. Similar tuneable cavity modes were also observed in different Si-ncs/SiO2 samples, however, of broader widths and less intense, compared to the organic dyes, which is mainly given by their lower optical quality. To understand and describe the mode selection in such a material, we developed a simple theoretical model, enabling us to determine the selected mode shape with respect to the sample homogeneity length and the character of the inhomogeneities. We proved the active feedback of the DFL cavity on the emission of our Si-ncs/SiO2 samples and proposed some further steps for future sample improvement.