Thèse soutenue

Etude par RMN et MuSR des propriétés électroniques et magnétiques des cobaltates de sodium

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Auteur / Autrice : Guillaume Lang
Direction : Julien Bobroff
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance en 2007
Etablissement(s) : Paris 11
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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S'inscrivant dans le cadre général des matériaux fortement corrélés, les cobaltates Na_xCoO2 présentent de riches propriétés de magnétisme, supraconductivité et thermoélectricité. Elles associent une grande gamme de dopage (0<=x<=1) à une structure quasi-2D avec un réseau triangulaire susceptible d'interactions géométriquement frustrées. Le dopage des plans CoO2 peut y être inhomogène, si bien que des effets d'ordre de charge et de spin du cobalt sont possibles, avec l'influence éventuelle de l'ordre structural des dopants Na. Par RMN, MuSR et SQUID, cette thèse aborde le problème de la nature des corrélations magnétiques et des états de charge et de spin du cobalt qui en sont responsables, ainsi que l'origine du magnétisme ordonné parfois observé. Nous montrons qu'au dopage extrémal x=1, le système est non-magnétique comme attendu, avec seulement l'état Co3+ bas-spin S=0. En dopant alors en trous (0. 67<=x<=0. 87), un excès apparent de corrélations magnétiques est mis en évidence. À partir de x~0. 6, la susceptibilité de spin est brutalement bien moins dépendante de la température, et présente un maximum compatible avec un pseudogap à basse température. Parallèlement, les fluctuations de spin acquièrent un caractère non-ferromagnétique. Les sites Co3+ cèdent progressivement la place à des sites 3. 5+, seuls présents à x=0. 5 à toute température. Tant à x=0. 5 qu'à x~0. 8, les caractéristiques du magnétisme ordonné suggèrent une nature itinérante, potentiellement liée à une reconstruction de la surface de Fermi.