Thèse soutenue

Vers la photoxydation de l'eau. Systèmes biomimétiques de la paire His190/TyrZ du photosystème II. Complexes à base de ruthénium et de métaux de transition.
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Auteur / Autrice : Fabien Lachaud
Direction : Ally Aukauloo
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 2007
Etablissement(s) : Paris 11
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Le photosytème II est le siège de la photooxydation de l'eau en dioxygène et protons. L'intérêt porté à ce système naturel vient de l'utilité possible de celui-ci, ou d'un modèle efficace de son fonctionnement, en partenariat avec un composé catalyseur de la réduction des protons. Cette photoproduction possible de dihydrogène permettrait d'obtenir une source d'énergie propre, solution possible aux problèmes causés par l'utilisation des carburants fossiles Dans l'optique de réaliser des modèles des transferts électroniques photoinduits ayant lieu au sein du photosystème II, nous avons synthétiser et caractériser un complexe du ruthénium (+II) au sein d'une cavité de type tris-bipyridine. Ce complexe a présenté la faculté de générer en milieu neutre et basique après une excitation lumineuse et en présence d'un accepteur électronique réversible d'effectuer deux transferts électroniques successifs. En milieu acide seul l'interaction entre ruthénium et accepteur est observée. Le ligand ainsi caractérisé a ensuite été modifié et les deux complexes du ruthénium (+II) résultant de ces modifications ont été étudiés. Ils ont présenté tous deux la possibilité de photogénérer en présence d'un accepteur électronique un radical de type phénoxyle, en milieu neutre et acide. Enfin, nous avons synthétiser et caractériser des édifices polynucléaires de ruthénium(+II) et de manganèse (+II) ou de cuivre (+II). Les premières caractérisations de ces composés permettent d'espérer que ceux-ci pourrait effectuer l'accumulation de plusieurs équivalents oxydants.